华南师范大学徐小志课题组和北京大学刘开辉课题组---在铜箔衬底上生长本征的超纯石墨烯
最先进的半导体工业是建立在成功生产极高纯度高达99.999999999%的高质量单晶硅，也就是所谓的“11个九”的基础上的。未来石墨烯在电子和光电子领域的高端应用也必然需要无缺陷的超纯石墨烯。由于石墨烯的二维特性，限制了其表面的所有缺陷，并有机会消除各种缺陷，即不同取向晶畴边界处的线缺陷和晶畴内部的纳米尺寸“孔洞缺陷”和原子尺度点缺陷，从而制备本征的超高纯度石墨烯薄膜。在过去的十年中，石墨烯的生长采用了外延生长的方法，通过对取向晶畴的无缝拼接，最终消除了晶畴边界处的线缺陷。然而，对于石墨烯晶畴中同样常见的“孔洞缺陷”和点缺陷，很少有高通量和高效率地检测或减少它们的方法。在这里，我们报道了一种通过消除石墨烯晶畴中的孔洞缺陷和点缺陷来实现在铜箔衬底上合成本征的超纯石墨烯的方法。通过设计的耐热盒，消除了高温生长过程中石英管脱落的二氧化硅颗粒引起的“孔洞缺陷”，以防止颗粒沉积在铜表面。点缺陷通过温和氧化辅助的方法进行光学观察，并通过腐蚀-再生长工艺进一步降低到小于1/1000 μm2的超低水平。我们的工作为本征超纯石墨烯的生产指明了一条途径，从而为石墨烯在集成电路层面的大规模应用奠定了基础。
Figure 1. 消除CVD石墨烯中的“孔洞缺陷”。（a）石墨烯在铜箔衬底上生长过程示意图。（b）石墨烯在耐热盒子辅助的铜箔衬底上生长过程示意图。（c）没有盒子石墨烯生长的代表性SEM图，表面有很多颗粒。（d）在耐热盒中石墨烯生长的代表性SEM图，表面非常干净均匀。（e）石墨烯在没有（上面板）和（下面板）盒子的情况下转移到SiO2/Si基板上的光学图像。（f）在（e）中标记的位置获得的石墨烯的拉曼光谱，在（e）中用红色三角形标记的点缺陷位置出现明显的石墨烯D带。
Figure 2. 温和氧化辅助技术检测石墨烯点缺陷。（a）温和氧化辅助检测技术示意图。（b）和（c）分别在150℃下烘烤约30 s（b）和40 h（c）后两个合并石墨烯晶畴的光学图像，处理后可以观察到晶界和点缺陷，（b）和（c）的图像大小相同。（d）在（c）中标记的位置获得的石墨烯的拉曼光谱。在A、D位置出现石墨烯带和Cu2O特征峰，表明存在缺陷结构和底层铜的氧化。（e）-（g）扭曲角q=12°（e），θ<0.5°和（f）q=0°在烘烤40h后的的两个合并石墨烯晶畴的光学图像，即使扭转角无法区分，也能清晰地观察到晶界，这表明我们的方法是识别周期性点缺陷的有效方法。（e）-（g）的图像大小与（b）相同。
Figure 3. 石墨晶畴内点缺陷的原位观察。（a）–（f）石墨烯晶畴在烘烤约300小时期间的时间演化光学图像。随着时间的推移，检测到的点缺陷数量首先迅速增加（a）-（d），然后稳定在某个值（d）-（f）。（a）-（f）的图像大小相同。（g） 不同石墨烯晶畴中检测到的点缺陷随烘烤时间变化的曲线图。我们所研究的所有晶畴中检测到的点缺陷值都在某一特定值处停止，即使在300小时的烘烤后也不会再增加。
Figure 4. 利用“氢气刻蚀-再生长”方法获得无缺陷本征超高纯度石墨烯。（a） 本征纯石墨烯蚀刻再生法生长过程示意图。点缺陷可以被蚀刻，然后在该过程中固化，从而获得完整的石墨烯单层。（b）刻蚀和再生长法生长点缺陷石墨烯过程示意图。由于点缺陷与颗粒存在于表面上，石墨烯永远是不完整的。（c）温和氧化后本征纯石墨烯晶畴的光学图像。无法看到任何点缺陷。（d）H蚀刻后本征纯石墨烯晶畴的光学图像。晶畴中没有出现孔洞，形状从尖锐的六边形转变为圆形的六边形，因为蚀刻只能发生在边缘。（e）和（f）在氧化（e）和H2蚀刻（f）后具有点缺陷的石墨烯晶畴的光学图像。由于表面存在颗粒，这些点缺陷无法通过蚀刻和再生长方法去除。（c）-（f）的图像大小相同。
相关研究成果由华南师范大学Xiaozhi Xu课题组和北京大学Kaihui Liu课题组于2021年发表在《Nano Research》（https://doi.org/10.1007/s12274-021-3575-9）上。原文：Towards intrinsically pure graphene grown on copper。
徐小志, 男, 现代光学技术应用研究所
研究员，博导，课题组长
xiaozhixu@scnu.edu.cn
课题组网页: https://www.x-mol.com/groups/xu_xiaozhi
基本情况
徐小志研究员近五年共发表文章21篇，包括Nature（2篇）、 Nature Nanotechnology（ESI高被引论文）、 Nature Chemistry、Advanced Materials等。编著学术著作一部《石墨烯的结构与基本性质》（副主编）。共申请专利17项，授权12项。
2020年，广东省重点领域研发计划首席科学家
2020年，广东省杰出青年基金获得者
2019年，“中国十大新锐科技人物”
2019年，广东省“珠江人才计划”创新创业团队子课题负责人
2018年，博士后面上项目一等资助
2017年，入选国家“博新计划”研究方向：
1. 低维材料制备（石墨烯、氮化硼、TMD、异质结）
2.扫描探针显微学（STM、AFM）
3.表面结构、元素分析（LEED、AES）
4.低维材料光谱学（Rman、PL）
5.表界面催化
代表性论文（#：equally contribution）
1. Muhong Wu#, Zhibin Zhang#, Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Yunrui Duan, Jichen Dong, Ruixi Qiao, Sifan You, Li Wang, Jiajie Qi, Dingxin Zou, Nianze Shang, Yubo Yang, Hui Li, Lan Zhu, Junliang Sun, Haijun Yu, Peng Gao, Xuedong Bai, Ying Jiang, Zhu-Jun Wang, Feng Ding*, Dapeng Yu*, Enge Wang* and Kaihui Liu*. "Seeded growth of large single-crystal copper foils with high-index facets", Nature 2020, 581, 406
2. Can Liu#, Xiaozhi Xu#, Lu Qiu#, Muhong Wu#, Ruixi Qiao, Li Wang, Jinhuan Wang, Jingjing Niu, Jing Liang, Xu Zhou, Zhihong Zhang, Mi Peng, Peng Gao, Wenlong Wang, Xuedong Bai, Ding Ma, Ying Jiang, Xiaosong Wu, Dapeng Yu, Enge Wang, Jie Xiong*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Kinetic modulation of graphene growth by fluorine through spatially confined decomposition of metal fluorides", Nature Chemistry 2019, 11, 730
3. Li Wang#, Xiaozhi Xu#, Leining Zhang#, Ruixi Qiao#, Muhong Wu, Zhichang Wang, Shuai Zhang, Jing Liang, Zhihong Zhang, Zhibin Zhang, Wang Chen, Xuedong Xie, Junyu Zong, Yuwei Shan, Yi Guo, Marc Willinger, Hui Wu, Qunyang Li, Wenlong Wang, Peng Gao, Shiwei Wu, Yi Zhang, Ying Jiang, Dapeng Yu, Enge Wang, Xuedong Bai*, Zhu-Jun Wang*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Epitaxial growth of a 100-square-centimetre single-crystal hexagonal boron nitride monolayer on copper", Nature 2019, 570, 91
4. Xiaozhi Xu#, Chang Liu#, Zhanghao Sun#, Ting Cao, Zhihong Zhang, Enge Wang, Zhongfan Liu and Kaihui Liu*. "Interfacial engineering in graphene bandgap", Chemical Society Reviews 2018, 47, 3059
5. Xiaozhi Xu#, Ding Yi#, Zhichang Wang#, Jiachen Yu#, Zhihong Zhang, Ruixi Qiao, Zhanghao Sun, Zonghai Hu, Peng Gao, Hailin Peng, Zhongfan Liu, Dapeng Yu, Enge Wang, Ying Jiang*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Greatly Enhanced Anticorrosion of Cu by Commensurate Graphene Coating", Advanced Materials 2018, 30, 1702944
6. Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang#, Jichen Dong, Ding Yi, Jingjing Niu, Muhong Wu, Li Lin, Rongkang Yin, Mingqiang Li, Jingyuan Zhou, Shaoxin Wang, Junliang Sun, Xiaojie Duan, Peng Gao, Ying Jiang, Xiaosong Wu, Hailin Peng, Rodney S. Ruoff, Zhongfan Liu, Dapeng Yu, Enge Wang*, Feng Ding* and Kaihui Liu*. "Ultrafast epitaxial growth of metre-sized single-crystal graphene on industrial Cu foil", Science Bulletin 2017, 62, 1074
7. Xiaozhi Xu#, Zhihong Zhang, Lu Qiu, Jianing Zhuang, Liang Zhang, Huan Wang, Chongnan Liao, Huading Song, Ruixi Qiao, Peng Gao, Zonghai Hu, Lei Liao, Zhimin Liao, Dapeng Yu, Enge Wang, Feng Ding*, Hailin Peng* and Kaihui Liu*. "Ultrafast growth of single-crystal graphene assisted by a continuous oxygen supply", Nature Nanotechnology 2016, 11, 930
招生信息
招收专业：凝聚态物理、光学、电子信息（光学工程）
每年招生博士生1-2名，硕士生2-4名。优秀学生可推荐到北京大学、中科院物理研究所、松山湖材料实验室进行联合培养。常年招收博士后、青年英才。
教育经历
2008-2012 东南大学 本科
2012-2017 北京大学 博士（导师 刘开辉教授）
2017-2019 北京大学 博士后 （导师 刘开辉教授、王恩哥院士）
2019-至今 华南师范大学 研究员
职务与兼职
Nature Communications、Scientific Reports杂志审稿人。
承担课程
《热物理》 本科
《光学》 本科《普通物理实验》本科生
《材料科学与工程前沿动态》 研究生
《物理前沿讲座》 研究生
刘开辉LIU Kaihui:
Research Professor
Tel: +86-10-62766013
E-mail: khliu@pku.edu.cn; kaihuiliu@pku.edu.cn
Education:
2004-2009: PhD, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Supervisor: Prof. Enge Wang
2000-2004: Bachelor, Department of Physics, Beijing Normal University
Professional Experiences:
2014-present, Associated Faculty, International Center for Quantum Materials
Principal Investigator, College of Physics, Peking University
2009-2014, Postdoctoral Researcher, Prof. Feng Wang group, Department of Physics, UC Berkeley
Research Interests:
Investigation of novel physical phenomena emerging in individual quantum structures, especially 1D carbon nanotubes system and 2D atomic layers system, by applying advanced single quantum-material level in-situ Nano-optics + TEM techniques
Current Research Interests:
Development of in-situ high contrast ultrafast nano-optics + TEM system
Electronic and mechanical coupling in van der Waals 2D materials
Interaction between water and 1D carbon nanotubes
Ultrafast energy and electron transfer in 1D and 2D materials
In-situ micro-CVD system
Selected Publications:
1. Kaihui Liu*, Liming Zhang*, Ting Cao*, Chenhao Jin, Diana Qiu, Qin Zhou, Alex Zettl, Peidong Yang, Steven Louie, and Feng Wang "Evolution of Interlayer Coupling in Twisted MoS2 Bilayers",Nature Communications 2014,5, 4966
2. Kaihui Liu*, Chenhao Jin*, Xiaoping Hong, Jihoon Kim, Alex Zettl, Enge Wang, Feng Wang，“Van der Waals-Coupled Electronic States in Incommensurate Double-walled Carbon Nanotubes”,Nature Physics 2014,10, 1038
3. Kaihui Liu*, Xiaoping Hong*, Qin Zhou, Chenhao Jin, Jinghua Li, Weiwei Zhou, Jie Liu, Enge Wang, Alex Zettl, Feng Wang, “High-throughput Optical Imaging and Spectroscopy of Individual Carbon Nanotubes in Devices”,Nature Nanotechnology 2013, 8, 917-922
4. Kaihui Liu, Jack Deslippe, Fajun Xiao, Rodrigo Capaz, Xiaoping Hong, Shaul Aloni, Alex Zettl, Wenlong Wang, Xuedong Bai, Steven G. Louie, Enge Wang, Feng Wang. “An atlas of carbon nanotube optical transitions”,Nature Nanotechnology 2012, 7, 325-329
5. Kaihui Liu, Xiaoping Hong, Muhong Wu, Fajun Xiao, Wenlong Wang, Xuedong Bai, Joel W. Ager, Shaul Aloni, Alex Zettl, Enge Wang and Feng Wang, “Quantum coupled radial breathing oscillations in double-walled carbon nanotubes”,Nature Communications 2013, 4, 1375
6. Kaihui Liu*, Xiaoping Hong*, Sangkook Choi, Chenhao, Jin, Rodrigo B. Capaz, Jihoon Kim, Wenlong Wang, Xuedong Bai, Steven G. Louie, Enge Wang and Feng Wang, "Systematic Determination of Absolute Absorption Cross-section of Individual Carbon Nanotubes", PNAS 2014, 111, 7564
7. Kaihui Liu, Wenlong Wang, Zhi Xu, Xuedong Bai, Enge Wang, Yagang Yao, Jin Zhang, Zhongfan Liu, “Chirality-Dependent Transport Properties of Double-Walled Nanotubes Measured in Situ on Their Field-Effect Transistors”,J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 62.
8. Xu X, Yi D, Wang Z, et al. Greatly enhanced anticorrosion of Cu by commensurate graphene coating[J]. Advanced Materials, 2018, 30(6): 1702944.