《AEM》：1000小时高度稳定钙钛矿组合物，助力高效太阳能电池！

基于碘甲酰胺(FAI)的钙钛矿吸收体已被证明是高效和操作稳定的钙钛矿太阳能电池(PSC)的理想候选材料。碘甲酰胺铅(FAPbI₃)的一个主要挑战是抑制从光活性黑色相到黄色非钙钛矿δ-相的相变。对于溶液型钙钛矿，人们已经提出了几种稳定黑色相的方法，但到目前为止，真空沉积的FAPbI₃还很少有报道。

来自洪堡-柏林大学的学者采用共蒸发法制备了FAPbI₃，并讨论了下空穴传输层(HTL)对其相稳定性的影响。通过利用蒸发过程中过量的FAI结合HTL中的膦酸基团，黑色钙钛矿相在室温下得到稳定。在共蒸发过程中进一步加入32-59%的甲基碘化铵(MAI)，可获得良好的吸收性能和20.4%的PSC效率。此外，优化的MAI/FAI比具有良好的稳定性，在恒定运行1000h后仍能保持初始PSC性能的100%。这种高度稳定的钙钛矿组合物使得整体的、完全织构的钙钛矿/硅串联太阳能电池具有共蒸发的钙钛矿吸收体。由于共形覆盖的金字塔结构，这些串联电池表现出最小的反射损失，效率达到24.6%。

相关论文以标题“Co-Evaporated Formamidinium LeadIodide Based Perovskites with 1000 h Constant Stability for Fully Textured Monolithic Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells”发表在Advanced Energy Materials中。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202101460

图1|A）未经任何清洗处理而沉积的本文使用的孔选择层MeO-2PACz的示意图。B)乙醇洗涤后的MeO-2PACz层形成自组装单分子膜。C)未清洗的MeO-2PACz和D)清洗的MeO-2PACz上用三种不同的摩尔比(根据沉积速率确定)制备的退火前后的FAPbI₃薄膜的X射线衍射图谱。

图2| A)p-i-n单结太阳能电池布局示意图。B)从J-V扫描(反向和正向)中提取的太阳能电池PCE在模拟AM1.5G照明下对3个不同的FAI/PbI₂比值进行了统计比较。

图3.MAFAPbI₃共蒸发薄膜中有机阳离子的MAI摩尔分数与溶解钙钛矿薄膜后通过1H-NMR光谱测定的MAI摩尔分数的比较，从使用的MAI到FAI的蒸发速率预期的MAI摩尔分数与从FNAL共蒸发钙钛矿层测定的MAI摩尔分数的比较。

图4.A)在玻璃/ITO/MeO-2PACz衬底上制备的MAFAPbI₃薄膜的透射光谱，其不同的MAI/FAI比在左列从0%到59%，在右列从59%到100%。B)薄膜在145°C退火10分钟后的透射谱。测量是在没有封装的空气中进行的。

图5.A)从J-V扫描(反向和正向扫描)中提取的器件性能在模拟AM1.5G照射下的统计数据，所制备的最小12个太阳能电池采用不同的MAI和FAI摩尔比，且有机前体过量为15%。所有的钙钛矿薄膜都沉积在未经洗涤的MeO-2PACz上，然后退火。B)比较在化学计量条件下制备的太阳能电池的PCE值(蓝色)和在MAI过量条件下制备的太阳能电池的PCE值(红色)。C)插入最大功率点跟踪的最佳MA_0.47FA_0.53PbI₃器件的J-V曲线。D)具有突出拐点的EQE频谱以及产品与AM1.5G频谱的相应集成.

图6.在氮气气氛中，在1个太阳照度下，对最少6个太阳能电池进行1000小时的平均MPP跟踪。在每条曲线旁边显示了1000小时后初始PCE的剩余百分比。

图7|横截面扫描电镜图像的纹理硅底电池与蒸发的MAPbI₃钙钛矿与18纳米C₆₀覆盖。A)在SnO₂沉积之前，B)通过ALD沉积SnO₂之后。共蒸发的C)MAPbI₃和D)MA_0.5FA_0.63PbI_3.13钙钛矿薄膜在织构玻璃上的透射谱均由18 nm的C₆₀覆盖，通过ALD沉积20 nm SnO₂前后的透射谱。

图8|A)全织构单块钙钛矿/硅串联太阳能电池示意图B)倾斜俯视图和C)横截面扫描电镜图像，纹理硅底单元覆盖有MA_0.5FA_0.63PbI_3.13，覆盖有18 nm的C₆₀，并在20 nm SnO₂ ALD沉积之后D)EQE和反射光谱(表示为1−R). E)具有最大功率点跟踪的全织构单片钙钛矿/硅串联太阳能电池的J-V特性。

本文研究了用共蒸发法制备甲酰胺碘化铅(FAPbI₃)基钙钛矿，并对其薄膜特性和太阳电池稳定性进行了分析。从纯FAPbI₃出发，发现过量的碘甲酰胺(FAI)与未洗涤的MeO-2PACz空穴选择层中的游离膦酸基团相结合，指向共蒸发钙钛矿表面，可以在室温下稳定黑色钙钛矿相。然而，对于纯FAPbI₃，当PbI₂过剩时，其相稳定性较差，电池效率最高可达16%以上。在此钙钛矿组合物的基础上，本文首次实现了采用共蒸发钙钛矿吸收体的单片式全织构钙钛矿/硅串联太阳电池。这些串联电池的效率达到24.6%，由于共形复盖的金字塔结构，反射损失最小。（文：SSC）