微纳米尺度的高分辨率超快成像
近日，天津大学精密仪器与光电子工程学院超快激光研究室的谢辰与法国国家科学研究中心FEMTO-ST研究所的Francois Courvoisier团队合作，利用由克尔效应产生的泵浦诱导微型光栅为弱脉冲提供了详细的原位表征，能够解决泵浦—探测延迟测定和脉冲前沿倾斜检测的问题。该技术具有无损、快速检测等特点，可以重复校准实验条件，特别是在使用复杂的波长、空间频率或偏振编码的情况下。这种技术将在微观和纳米尺度的超快科学的一些领域实现前所未有的时空成像。
在超快物理和化学等多个领域中，对激光物质相互作用的基本认识，需要高空间分辨率和高时间分辨率的成像，如激光波场加速、激光激发的电介质放大、超快电离和等离子体形成、THz辐射等。这是通过复杂的探测序列或压缩成像来实现的，其中的时间信息被编码在探测波长或空间光谱。
然而，高分辨率的超快成像的进一步进展仍然受到两个问题的阻碍。首先，一个关键问题是泵浦和探测之间的绝对延迟。绝对延迟与焦点在被研究的介质中的准确位置以及介质的色散线性和非线性特性有着内在的关系。用于测量低能量探测脉冲的瞬态光栅交叉相关频率分辨光学门控技术的传统配置是非相位匹配的，只有当它们被聚焦时，才能达到相位匹配，这与上述超快成像技术是不兼容的。在光谱干涉测量设置中使用了光学克尔效应交叉相关，这同样与成像技术不兼容。通过泵浦产生高密度等离子体并成像，也常被用来同步泵浦和探测，但该技术是破坏性的，等离子体达到的峰值密度不一定与100fs以下尺度的泵脉冲峰值一致。
在具有高空间分辨率的超快成像中的第二个问题是如何去除由于探测脉冲的角色散而引起的脉冲前倾。这个问题的产生是由于对显微镜物镜引起的时间色散进行必要的色散补偿。大多数的补偿方案都依赖于脉冲频谱的空间扩散，这样不可避免的小错位就会产生角色散，而在高分辨率成像的情况下，设置的放大倍数也倍增了角色散的系数。
在这篇文章中，研究人员展示了一种高灵敏度的弱探测脉冲原位诊断技术，有效地解决了这两个问题，并且适用于大量的超快成像场景。这种技术将在微观和纳米尺度的超快科学的一些领域实现以前无法实现的时空成像。
该概念如图1(a)所示。由空间光调制器塑造的泵浦脉冲，通过光学克尔效应为探测光束在布拉格条件下定向产生一个微米级的瞬态光栅。微尺寸的瞬态光栅产生的泵浦—探测相互作用是高度局域化的，使得在超短探测的宽带光谱上保持均匀的衍射效率。此外，研究人员设计了一种方法，使用探测的时间拉伸，令角度分散直接可视化，以便有效地消除脉冲前沿倾斜。
图1(b)表示该克尔诱导的瞬态光栅具有周期Λ，并且相对于探测轴线倾斜一个角度。图1(c)和图1(d)是实验设计。在相互作用区域，光束是在平面波配置，并在显微镜物镜的后焦平面进行成像。
图1 实验概念图与实验设计
接下来，研究人员验证了测量的衍射信号遵循基于光栅耦合波理论推导出的公式，并证明基于克尔效应的瞬态光栅对泵浦—探测极化的所有组合均有效。图2(a)插图显示了相机上测量的交叉相关信号作为相对泵浦—探测延迟的函数。在这里，泵浦和探测脉冲具有相同的水平极化状态。峰值位置和形状不随泵浦能量的变化而变化。图2(a)主图显示了峰值信号随泵浦脉冲能量的函数，它与输入的泵浦能量的二次方程曲线非常吻合，表明在这种功率水平下，没有观察到高阶非线性或电子等离子体形成的贡献。图2(b)中展示了四种不同的线性极化配置的交叉相关信号的演变。
这些结果总体上证实，瞬态光栅信号是由克尔效应产生的。可以利用曲线的重心获得泵探同步，交叉相关曲线还可以直接测量探测脉冲的压缩量。研究人员还通过实验证明，当样品有纵向位移时，可以检测到泵浦—探测的绝对延迟，而且延迟随泵浦和探测之间的群速度之差而变化。最后，研究人员利用基于脉冲时空拉伸和观察远场衍射信号的可视化工具，解决了脉冲前倾去除的问题。
图2 (a) 峰值交叉信号与泵浦能量的函数。（里图）不同泵浦能量的交叉相关信号与泵浦—探测延迟的函数。(b) 4种泵浦和探测极化方向组合的交叉相关信号与泵浦—探测延迟的函数。
本文通讯作者为法国国家科学研究中心FEMTO-ST研究所的Francois Courvoisier教授。天津大学精密仪器与光电子工程学院超快激光研究室的谢辰博士与FEMTO-ST研究所的Remi Meyer为本文的共同第一作者。
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