辐射传播监测器对弱辐射核素鉴定的预期传播

来源：https://www.nature.com/articles/s41598-020-62947-3
标签：核，辐射传播监测器, 弱辐射核素, 传播
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作者：Yoann Altmann, Angela Di Fulvio, Marc G. Paff
日期：2020/4/22下午1:47:54

期望传播在放射门监测器上对弱共振核素的识别

• 约恩·阿尔特曼，安吉拉·迪·富尔维奥（ Angela Di Fulvio）, 马克·帕夫（马克·帕夫）, 肖恩·克拉克（ Shaun D.Clarke）, 迈克·E.·戴维斯，斯蒂芬·麦克劳克林，阿尔弗雷德·O·英雄＆ 萨拉·波兹（Sara A. Pozzi）

科学报告 卷 10，物品编号：  6811（ 2020）引用本文

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抽象

我们提出了一种稀疏性促进贝叶斯算法，该算法能够在高辐射背景下从弱源中识别出放射性核素特征。所提出的方法与用于安全应用的辐射识别有关。在这种情况下下，背景通常由可能引起假阳性反应的地面，宇宙和宇宙成因辐射组成。我们使用伽马射线数据评估了新的贝叶斯方法，并且能够在几秒钟的测量时间内识别出被天然反射物质（NORM）掩盖的武器级p。我们证明了使用有机闪烁体（crystal晶体和EJ-309液体闪烁体）的识别能力，该闪烁体不提供直接的荧光源光谱信息。与EJ-309检测器比例，由于其更好的能量分辨率，基于二苯乙烯的检测器平均显示出减小的识别误差。有机闪烁体用于辐射门禁监控器中，以检测从穿越入口的运输工具发出的伽马射线。因此，所描述的方法适用于部署在现场的辐射门禁监控器，并且可以通过最大程度地减少由装船货物中发现的带有NORM的材料（例如陶瓷和化肥）或最近处理过的放射性核素产生的“滋扰”警报来提高其威胁识别能力。核医学患者。

介绍

基于使用特殊核材料（SNM）（即高浓缩铀（HEU），武器级P（WGPu）或高活性放射源）的恐怖主义威胁日益严重，这增强了对改善人口保护机制的需求。核安保旨在制止和侦查跨越国家边界的这些材料的走私。一种主要的防御机制涉及在边境口岸安装辐射门禁监控器（RPM）。这些RPM通常包含^3个他将比例计数器位埋入聚乙烯中以用于中子检测，并用聚乙烯-甲苯（PVT）闪烁体平板进行伽马射线检测。进入像美国这样的国家的数百万辆汽车和货柜中，只有很小一部分可能携带违禁品。在国际原子能机构事件和贩卖数据库（ITDB）仅仅计算了几十个报道，每年全球核材料和放射性材料的成功截获^1，2。ITDB仅提供了部分走私企图的图片。所报告的数字应被视为成功禁令数量的下限，因为它们仅包括参与自愿报告的成功禁令。

使事情变得复杂的是，放射违禁品可能得到很好的屏蔽。2017年，联合国贸易和发展会议估计全球集装箱港口吞吐量超过7.5亿个20英尺当量单位³。结果，RPM的测量时间受到限制，以最大程度地减少对流量和商业流的不必要的障碍。RPM需要快速运行，同时收集足够的数据以明确识别辐射源的存在，该辐射源可能会产生略高于自然本底的信号。

边境保护人员对入境的车辆和货物集装箱进行筛查，以了解相对于背景可疑的辐射水平，并进行标记以进行更彻底的二次检查。针头，从而可能难以检测，量化和定位SNM。滋扰警报是由不会造成安全威胁的辐射源引起的辐射警报。跨境运输的许多普通货物都包含足够的天然放射性物质（NORM），以在RPM ^4中引发伽马警报。医学同位素是滋扰警报的另一个增长来源。在启动RPM伽马警报器⁴的程序之后，患者可能会在几天甚至几周内发出足够的伽马射线^，5，6，7，根据所使用的核医学同位素及其。

携带NORM的货物和核医学患者在跨境运输中比核走私者更为普遍。因此，海关和边境保护局的代理商在第二次检查中花费大量的时间来处理令人讨厌的警报，每个违规车辆或货物集装箱会持续数十分钟⁸。由于信噪比低，仅对放射源的存在发出警报本身对初级检查是一个挑战。为了节省海关和边境保护局以及过境人员的时间，将一次检查和二次检查结合起来是一种微小的解决方案。在理想情况下，一次检查可以同时检测，识别和量化任何已知的辐射源，例如，核医学患者可以避免冗长的二次检查所造成的不适。但是，与仅检测放射源的存在相比，鉴定放射性核素对信号与背景的比率甚至更加敏感。

一种令人关注和具有挑战性的场景涉及多种放射性核素（即混合源）的背景存在。在这种情况下，强大的NORM源可能会掩盖较弱的SNM源，并进一步危害识别过程。分别使用无机闪烁体或半导体探测器（例如NaI（Tl）或HPGe）进行的伽玛射线光谱检查通常能够分辨大部分光峰，这些光峰充当了本发明放射性核素的指纹，因此有助于核素的鉴定混合源场景⁹。由于这些探测器的高内在效率，相对较低的成本以及适合大尺寸生产的优点，因此，绝大多数已部署的RPM都改用有机闪烁体，即PVT。基于有机闪烁体的RPM的响应不是以尖锐的光峰为特征，而是由康普顿散射相互作用产生的平滑边缘和连续区域。因此，RPM有机闪烁体对混合光源的光谱响应本质上将是对单个光源响应的平滑线性组合。因此，要确定混合源的所有成分并估算组成源的相对活动是一项挑战。

就敏感度（即最大检测率）而言，门户监视器的性能取决于系统检测效率及其形状因子，应针对特定应用对其进行优化。Paff和同事[ ^8]已经表明，可以通过选择大型检测器面板来优化系统灵敏度。在这项工作中，我们将重点放在在发生警报事件后识别核素混合物中的多个源的能力。

所提出的方法还与许多其他辐射识别和定位应用相关，例如在给定环境中使用无人驾驶车辆进行放射性核素搜索，由于测量时间短，与背景相比，目标信号的统计数据较差，探测器与光源之间的距离，低的探测固有效率和/或光源的弱点。

RPM信号解混算法

由于感兴趣信号的强度低，通常要比背景低得多，因此核安保领域的辐射检测和表征面临挑战。感兴趣的SNM信号中添加了两个主要的有害成分：位于货物内部或门禁监控器周围自然背景的一部分的其他NORM源的光谱，以及固有的泊松噪声（散粒噪声），对于测量时间短，因此可能导致较差的信噪比。贝叶斯推理是在这样的挑战场景中，与垫款近似的方法特别有吸引力^10，11允许复杂的模型，以与实时约束兼容计算时间被使用。

贝叶斯方法来检测，分类，并估计走私的核材料和放射性材料是不是一个新的考虑^6，12，并广泛的研究统计辐射检测系统在劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的发展。这个群体中使用贝叶斯基于模型的顺序统计处理技术来克服低信号-背景比率，与高分辨率的高纯锗和无机闪烁探测器的传统伽玛光谱技术复杂化^13，14。贝叶斯方法也已经应用于的NaI（ Tl）探测器的放射性核素识别，使用基于小波的预先识别算法和贝叶斯分类器¹⁵对LaBr_图3（Ce）使用顺序方法¹⁶，并且HPGe检测器使用非参数贝叶斯反卷积来解析重叠峰¹⁷。最近已经研究了贝叶斯方法，用于检测测量时间短的单个和混合伽马源¹²。最近还证明了使用相关的基于机器学习的方法来识别使用无机闪烁体¹⁸记录的光谱中的来源。

结果

在本研究中，我们考虑了两种类型的有机闪烁探测器，分别基于液体EJ-309和二苯乙烯晶体，如“方法”部分中所述。与此工作最相关的两个检测器之间的功能差异是其能量分辨率，如图1所示 ，该图突出了它们对²⁰¹ Tl（左）和^{99 m} Tc（右）源的积分归一化响应。该图表明，由于具有更好的能量分辨率，二苯乙烯比EJ-309的康普顿边缘更锋利。

图1

使用EJ-309（蓝色曲线）和二苯乙烯（红色曲线）闪烁体测量的²⁰¹ T1（左）和^{99 m} Tc（右）光源的光输出光谱比较。为了比较，已将光谱归一化为一个积分。

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表 1列出了使用两个不同的检测器测量的11种核素，以及用于生成合成混合物和评估新算法性能的相对馏分。对于每种混合物，创建了几个数据集来获得光谱，其总计数为500500 至 500500 k，其中观察噪声由泊松噪声建模。

表1首次工作中测试的九种混合物的组成。

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我们比较了新算法的性能离析，简称为MMSE _BTG，该两个贝叶斯策略，即最大后验（MAP）和最小均方误差（MMSE_大号1）的方法带来¹²。 “方法”部分将详细介绍这两种方法，分别由MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}表示。

作为估计精确的指标，我们使用了均方根误差（RMSE）

[R中号小号Ë=∥ ž -ž^∥22ñ----------------√[R中号小号Ë=∥ž--ž^∥22ñ

（1）

在已知的核素分数z和它们的估计值之间ž^ž^，其中其中N是光谱库中核素的数量。图 2比较了通过上述三种方法对表1的9种所得获得的RMSE  ，重复计数总数的增加（从500500 至 1个1个M），并使用二苯乙烯检测器。与MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}方法相比，新的MMSE _BTG方法通常提供更可靠的结果，产生的RMSE始终较低。当仅测量500个计数时，并且在混合物中包含具有光谱相似性的核素（例如，第四种混合物中的¹²³ I和^{99 m} Tc）时，MMSE _BTG RMSE就可与MAP _{L 1} RMSE相比。

图2

对于表1中描述的混合物，使用MMSE _BTG，MMSE _{L 1}和MAP _{L 1}算法 获得的RMSE随检测计数的变化而用二苯乙烯检测器测量。

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使用MMSE _BTG算法获得的RMSE和模拟数据显示了使用任一检测器的总体可比性能（参见图 3）。使用二苯乙烯检测器的结果略好，即存在较低的RMSE，特别是对于三种或更多种核素的混合物，例如WGPu，^{99 m} Tc和⁶⁷ Ga（混合物3）。与EJ-309相比，由于二苯乙烯的能量分辨率更高，因此可以预期该结果。使用其他两种竞争方法也获得了相似的结果。

图3

使用二苯乙烯（红色曲线）和EJ-309（蓝色曲线）的实验测量数据计算出的MMSE _BTG算法的RMSE 。

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所提出的MMSE _BTG算法的显着优点是，它直接提供了不确定性量化，即库中每个源存在的估计概率。MMSE _BTG算法从后验分布生成这些估计，这些估计不能直接从MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}算法获得。如果测得的光谱包含1000个以上的计数，则该算法会以较高的概率正确地识别混合物中的核素，并且其性能会随着存在的源数的增加和每个源的总伽马计数的降低而略有下降（见图 4）。）。与图2中使用的MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}算法 相比，除了提供估计的源存在概率外，MMSE _BTG还具有出色的性能。此外，与建议的MMSE _BTG方法相比，MMSE _{L 1}和MAP _{L 1}算法需要调整源检测阈值，而在实践中，其最佳值（根据错误警报和检测的可能性）难以调整，因为它取决于数量和混合物组成。因此，我们仅在此报告使用MMSE _BTG方法获得的检测结果。

图4

混合物中每种文库来源的存在的估计边缘后验概率与总光子数的关系。所描述的概率已使用二苯乙烯检测光谱获得，并已通过100100 噪声实现，最后对这些实现平均 100100 噪声实现。

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在图 4中，当伽马计数很少时，实际混合物中不存在的不断增加的同位素被识别为潜在存在。例如，对于包含WGPu和^{99 m} Tc（混合物6–9）的稀疏光谱（<1,000个计数），该算法建议存在¹²³ I的潜在存在。这可以通过¹²³ I和^{99 m}光谱的相似性来解释Tc（如图5所示 ）。随着伽马计数的增加，对这两种核素的区分变得更加容易。

图5

用EJ-309探测器测得的¹²³ I和^{99 m} Tc发射的积分归一化光输出光谱的比较。两个光谱之间的零滞后互相关系数为0.97。

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混合物6–9模拟了一种特定的情况，其中检测到WGPu源以及增加的^{99 m} Tc量，这是最常用的医学放射性同位素，因此可以用来掩盖（就相对计数而言） WGPu的存在。结果表明，如预期的那样，WGPu存在的估计概率随着其在混合物中（从混合物6到混合物9）的比例降低而降低。

图 6显示了经验性WGPu警报率，即包含WGPu的测量值中WGPu存在的估计概率大于50％的比例，它是针对WGPu的总光子计数（顶部）和WGPu计数（底部）的函数使用二苯乙烯检测器检测不同的基于WGPu的混合物。在目标WGPu警报率为80％的情况下，即使存在多达三个其他高放射性掩蔽源，来自WGPu源的数百次计数也会触发门户警报。混合物5（包括WPGu，¹³³ Ba和¹³¹）需要最多3000个总数来触发警报状态在。在类似的辐照条件下，在存在混合源的情况下，与所研究的探测器相似的探测器将在3秒的车辆扫描时间^8内记录约130个计数。假设固有效率与检测器的体积成正比，并且效率损失为10％％由于不理想的光收集，门监控器^19中使用的相对较小的2752 cm ³单个模块将在3秒内采集¹³³ Ba，¹³¹ In和WGPu的混合物时记录约3100个计数。该采集时间足以在门户网站监控器中设置警报条件。关于计算成本，已经使用运行在配备16 GB RAM和2.9 GHz Intel Core i7处理器的MacBook Pro上的Matlab 2017b实现了三种竞争方法（MMSE _BTG，MMSE _{L 1}和MAP _{L 1}）。自MMSE _{L 1起}是一种基于仿真的算法（请参见“方法”部分），其计算成本明显高于其他两种方法，并且需要66 s的时间来分析一个光谱（使用5000次迭代并假设混合物中最多有11个来源），平均。这样可以防止在门户网站监视器中使用它。相反，MAP _{L 1}每个频谱仅花费50–110 ms，是最快的方法。我们的新算法MMSE _BTG速度较慢（每个频谱约1 s），但仍与实时监控兼容。MMSE _BTG虽然比MAP _{L 1}慢，但它提供了更好的估计，并允许自动源检测和不确定性量化。

图6

在存在WGPu混合物的情况下，用二苯乙烯检测器比较WPGu报警率。

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讨论区

RPM必须能够检测被更强大的NORM或有害辐射源掩盖的弱SNM源。在这项工作中，我们通过应用新的贝叶斯算法分解和识别混合的伽马射线源，克服了有机闪烁体有限的能量分辨率。贝叶斯算法被证明是即使在统计量有限（计数很少）和较差的信噪比的情况下也能提高源检测精度的有用工具。

提出的贝叶斯MMSE _BTG技术旨在在存在一种或多种掩蔽核素的情况下实现更精确的源识别和定量，其累积计数积分低至500个计数。用MMSE _BTG方法获得的自动识别比使用MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}算法更可靠，后者需要不切实际的参数调整。所提出的方法的主要优点是可以捕获混合系数稀疏性的更灵敏的模型。MMSE _BTG的应用将例如实际核素分数和估计核素分数之间的平均均方根误差降低到0.01770.0177， 相比 0.03340.0334对于MAP _{L 1}，和0.05840.0584对于第六种混合物的MMSE _{L 1}，含^{99 m} Tc和WGPu，仅10001000检测事件。我们的研究还证实了探测器能量分辨率的重要性。该二苯乙烯晶体具有比EJ-309更好的能量分辨率，结果，与EJ-309相比，二苯乙烯数据产生了更好的量化精度。因此，通过提高检测器的能量分辨率，可以实现核素识别精度的略微提高。如本研究中所示，可以通过使用不同的材料来提高能量分辨率，也可以通过优化检测器的光收集几何形状来实现²⁰。有机闪烁体的一个相关特征是它们对中子和伽马射线的敏感性。有机闪烁体中的中子和伽马射线相互作用可通过脉冲形状辨别来区分。在这项工作中没有使用中子签名，但是可以进一步利用中子签名来帮助对裂变材料和其他中子发射材料进行分类。

在本文中，我们将新的贝叶斯算法应用于识别未屏蔽的源混合物。尽管此方案适用于行人入口监控器，但是当源与其他货物一起运输或被故意屏蔽时，研究算法性能将很有趣。要有效地屏蔽SNM和发射强γ射线的放射性核素（例如¹³⁷ Cs和⁶⁰ Co），将需要结合低原子数和高原子数的元素。可以通过将其与我们最近开发的光谱重建方法耦合来增强当前算法²¹，考虑到屏蔽材料的光谱效应，给定已知的伽马射线和中子衰减系数，如劳伦斯及其同事所提出的²²。还应注意，装有隐蔽或明显金属量的容器很可能会促使进行二次检查。例如，携带大量金属物品的货物集装箱通常要进行辐射检查，因为孤立源通常不当地作为废金属处置，并且可以铸造成金属零件²³。相反，对声明为无金属的货物进行电磁检查，并将迅速识别隐蔽的金属物品。

方法

在过去几年中，我们的团队已经开发了几种放射性核素识别算法为基础的EJ-309门户监测^6，8，12。这项工作提出了一种新颖的计算贝叶斯方法进行源识别，我们已经将其应用于液体EJ-309和固态反二苯乙烯闪烁体。在本节中，我们首先详细介绍如何收集测量数据，然后详细介绍新计算方法的原理。

实验方法

我们使用了两个检测器：Eljen Technology生产的EJ-309有机液体闪烁器（直径7.6厘米，高度7.6厘米），以及使用该溶液制成的圆柱形反苯乙烯晶体（直径5.08厘米，高度5.08厘米）。 -Inrad Optics的光学增长技术。通过使用检测器单元阵列，可以轻松地将使用的检测系统扩展为行人入口。尽管组成相似，但EJ-309和二苯乙烯具有不同的性能（请参见表 2）。值得注意的是，与二苯乙烯相比，EJ-309具有更高的闪烁效率和更高的密度，这决定了其更高的固有检测效率²⁴。但是，二苯乙烯晶体显示出良好的能量分辨率，定义为光谱峰的半峰全宽（FWHM），响应于由单能带电反冲力沉积在检测器中的能量除以质心。与EJ-309相比，这种改进的能量分辨率可以提高使用二苯乙烯的同位素识别精度。请注意，闪烁探测器的能量分辨率受闪烁材料以及光收集和转换过程的影响。与本研究中使用的相同尺寸的二苯乙烯和EJ-309检测器在478 keVee处的能量分辨率分别为9.64±0.06 ²⁵和19.33±0.18 ²⁶。

表2 EJ-309和二苯乙烯检测器的物理性质。

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为了完整起见，图 7描绘了当获得大约1000个计数时所分析的某些混合物的光输出光谱。尽管光谱由不同的核素组成，但它们作为光输出函数的整体分布是相似的。此效果归因于有机闪烁体的基于散射的检测和低计数统计。

图7

混合物2、3和5的光输出光谱的比较。每个分布中的计数总数约为1000。

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我们测量了各种来源，包括²⁴¹ Am，¹³³ Ba，⁵⁷ Co和¹³⁷ Cs来源，其活度约为500 kBq。WGPu源（180 MBq）在爱达荷州国家实验室²⁷的零功率研究堆中进行了测量。另外，医学同位素有260 kBq溶液样品，即^{99 m} Tc，¹¹¹ In，⁶⁷ Ga，¹²³ I，¹³¹ I和²⁰¹ Tl 在密歇根大学CS Mott儿童医院进行了测量。

在这项工作中使用的动态放射性核素识别算法依赖于一个核素库，该核素被认为包括可能存在于混合物中的核素。未知来源的检测不在这项工作的范围之内，留待以后的工作。这项工作中使用的同位素库由一个小时内采集的光输出光谱组成，以减少散粒噪声效应。由于两个探测器的光响应略有不同，因此必须进行校准才能使用两个探测器探测能谱的相同部分。通过对齐¹³⁷ Cs，使用3.3 MBq ¹³⁷ Cs源对检波器进行增益匹配在脉冲高度检测器响应中，康普顿边沿上升至1.8V。对二苯乙烯和EJ-309检测器的光输出光谱分别应用了40 keV电子当量（keVee）和480 keVee的下和上检测阈值。闪烁器中脉冲的等效电子光输出，以等效电子伏特或eVee表示，是指电子产生具有等效光输出的脉冲所需的能量。

计算方法

贝叶斯估计：竞争方法

贝叶斯方法依赖于通过将观察到的数据与有关这些变量的其他可用先验信息相结合，来利用感兴趣变量的后验分布。在这里，我们有兴趣找到与一组核素相关的系数。已经提出了许多策略来解决该问题，并且在介绍所提出的方法之前，我们首先讨论在^12中使用的两种方法，即MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}方法，以激发新的MMSE _BTG方法。

考虑观察到的光谱响应 y =[ÿ1个，… ，ÿ中号]Ťÿ=[ÿ1个，…，ÿ中号]Ť在M个不重叠的能量箱中观察到的（中号= 232中号=232 对于此处显示的所有结果），这与最多 ññ 已知源，其各个光谱响应用 {一种：，n}n = 1 ，... ，N{一种：，ñ}ñ=1个，…，ñ 并聚集在 中号× N中号×ñ 矩阵 A =[一种：，1，… ，一种：，N] =[一种Ť1 ，：，… ，一种Ť中号，：]Ť一种=[一种：，1个，…，一种：，ñ]=[一种1个，：Ť，…，一种中号，：Ť]Ť。每个阿_米，：是收集的光谱响应的行向量ññ第m个能量箱中的已知来源。请注意，对光谱特征进行了归一化处理，以使其积分为一个，并且已使用长积分时间测量的光谱进行了归一化处理，以尽可能减少归一化过程中的散粒噪声影响。与...相关的数量/系数ññ个源被表示为X _Ñ和ññ 向量中收集系数 x =[X1个，… ，Xñ]ŤX=[X1个，…，Xñ]Ť。源分离的经典方法是将线性混合模型假定为一阶近似值，该线性混合模型可以用矩阵/矢量形式表示为ÿ ≈甲Xÿ≈一种X。该模型假设场景中存在的所有未包含在矩阵A中的辐射源都可以忽略不计。为了避免依赖于环境的结果，此处忽略了背景。我们的目的是在积分时间短，因此伽马探测事件次数少的情况下研究核素的鉴定和定量。在这种情况下，破坏每个测量的观察噪声可以由泊松噪声精确建模，从而导致可能性的泊松形式。

F（ÿ米| x）=（一种米，：X）ÿ米exp [ -一种米，：x ]/ÿ米！，∀米= 1 ，... ，中号。F（ÿ米|X）=（一种米，：X）ÿ米经验值[-一种米，：X]/ÿ米！，∀米=1个，…，中号。

（2）

由于A是已知的，因此在此后的所有条件分布中都将其省略。请注意，（2）暗示在整合期间，源呈现出固定的活动（或是静态的）。在更复杂的场景中，可以使用更复杂的模型，例如复合泊松模型。空调上的值X，的条目ÿ独立地分布，即F（y | x）=∏中号m = 1F（ÿ米| x）=∏中号m = 1F（ÿ米|一种米，：X）F（ÿ|X）=∏米=1个中号F（ÿ米|X）=∏米=1个中号F（ÿ米|一种米，：X）。用于频谱分解的贝叶斯方法依赖于有关x的其他现有信息，以增强从y的恢复。这种方法通过先验分布来制定先验信息。F（x）F（X）然后可以使用后验分布实现对x的估计F（x | y）= f（y | x）f（x）/ f（y）F（X|ÿ）=F（ÿ|X）F（X）/F（ÿ）。通过解决以下优化问题可以获得最大后验（MAP）估计

X^=argmaxXF（x | y）X^=argmaxXF（X|ÿ）

（3）

而最小均方误差（MMSE）估计值或后验均值可以通过计算期望值获得 ËF（x | y）[ x ]ËF（X|ÿ）[X]。使用x的独立指数先验分布的乘积可得出基于的模型。ℓ1个ℓ1个-规范处罚。这是我们的前期工作^12中使用的模型。在这项工作中，我们比较了MAP估计和MMSE估计这两种方法，分别得出了MAP _{L 1}和MMSE _{L 1}两种算法。重要的是要提到，稀疏模型的这种选择主要是由以下事实引起的：（3）中的问题是凸的并且可以有效解决。MMSE _{L 1}算法基于马尔可夫链蒙特卡洛（MCMC）方法，并且可以估计后验置信区间（MAP _{L 1}方法无法直接获得），我们展示了¹²估计的比例通常比使用MAP _{L 1}时差。这主要是由于以下事实：尽管指数先验分布促进了MAP估计的稀疏；此分布族不促进稀疏性（它仅倾向于将分布的质量集中在原点周围）。因此，由此产生的概率估计（例如均值或协方差）值得怀疑²⁸。图2的结果也证实了这一观察 。我们之前的研究¹²还表明，通过限制ķ≤ ñķ≤ñ如果每种混合物中存在最大数量的源，则可以使用MAP _{L 1}进一步提高解混性能。但是，此改进需要较高的计算成本，因为它需要比较所有可能的分区。ķķ 资料来源 ññ原始光谱库中的光源。随着ññ增加。它还需要一定程度的监督（ķķ 正确），这与实际的实时应用不兼容。

稀疏混合物的替代现有模型

在这项工作中，我们首先建议对x使用替代的，更有效的，促进稀疏性的先验模型。精确地，我们考虑以下伯努利截断的高斯（BTG）模型

F（Xñ|wñ）= （1 −wñ）δ（Xñ）+wññ[R+（Xñ; 0 ，σ2ñ），Fñ（wñ= 1 ）=πñ，∀ Ñ = 1 ，... ，Ñ∀ Ñ = 1 ，... ，Ñ，F（Xñ|wñ）=（1个-wñ）δ（Xñ）+wññ[R+（Xñ;0，σñ2），∀ñ=1个，…，ñFñ（wñ=1个）=πñ，∀ñ=1个，…，ñ，

（4）

其中δ（·）表示狄拉克δ函数，当Xñ= 0Xñ=0 和0其他地方和地方 ñ[R+（Xñ; 0 ，σ2）ñ[R+（Xñ;0，σ2） 是截短的高斯分布，定义为 [R+[R+强制x元素的非负性。此外，0和σ ²分别为均值和高斯先验截断的方差。在等式中 （4），wñwñ 是与存在有关的二进制变量（wñ= 1wñ=1个）或缺席（wñ= 0wñ=0的） ññ个源以及概率π _Ñ是存在的先验概率ññ来源。更确切地说，等式中的第一行。（4）在执行0时减小到质量Xñ= 0Xñ=0 如果 wñ= 0wñ=0 （缺少源），并且如果满足以下条件，则为截断的高斯分布 wñ= 1wñ=1个 （来源）。

联合先验模型可以表示为 F（x，w） =∏ñn = 1F（Xñ|wñ）Fñ（wñ）F（X，w）=∏ñ=1个ñF（Xñ|wñ）Fñ（wñ） 提出的解混合算法旨在联合估计 （x，w =[w1个，… ，wñ]Ť）（X，w=[w1个，…，wñ]Ť）即联合执行源标识（通过w）和量化（通过x）。需要注意的是{ π _ñ } _ñ和{σ2ñ}{σñ2}在这里假设是已知的，并且可以使用定义。对于存在的先验概率，我们设置πñ= 1 / N，∀ ñπñ=1个/ñ，∀ñ因为我们希望混合物中同时存在有限数量的来源，但我们不希望推广任何特定的来源。虽然原则上可以使用任意大的值作为方差{σ2ñ}{σñ2}，反映出缺乏有关要检测的源的活动信息的信息，此策略可能导致检测不佳²⁹。如果不能根据先验知识确定方差，则此处采用的另一种方法包括以经验贝叶斯方式使用当前观察值对其进行调整。由于矩阵A被归一化，所以方差{σ2ñ}{σñ2}应与光子数成比例，前提是混合物中预期同时存在几个光源。在这项工作中，我们设定σ2ñ= 0.1∑中号m = 1ÿ米σñ2=0.1∑米=1个中号ÿ米 对于每种来源以及所呈现的所有结果，没有观察到意想不到的较差检测结果。

使用贝叶斯法则，关节的后验分布 （x，w）（X，w） 是（谁）给的 F（x，w | y）= f（y | x）f（x，w）/ f（y）F（X，w|ÿ）=F（ÿ|X）F（X，w）/F（ÿ）。不幸的是，后路意味着ËF（x，w | y）[ x ]ËF（X，w|ÿ）[X] 和 ËF（x，w | y）[ w ]ËF（X，w|ÿ）[w]与该后验分布关联的分析在分析上是棘手的，利用后验分布的传统方法包括使用一种仿真方法（如MMSE _{L 1}算法中所使用的）。特别地，约束Hamilton蒙特卡罗方法³⁰已经被研究以解决泊松噪声的情况下回归问题^12，31（也参见³²为采样的比较）。但是，从F（x，w | y）F（X，w|ÿ） 由于泊松似然（2）加上 F（x，w | y）F（X，w|ÿ） 联合模型诱导 F（x，w）F（X，w）。确实，采用Gibbs采样策略从中迭代采样F（Xñ，wñ| ÿ，X∖ ñ，w∖ ñ）F（Xñ，wñ|ÿ，X∖ñ，w∖ñ），其中w ^ _{\ ñ}包含的所有元素W¯¯但wñwñ，导致所得马尔可夫链的混合性能差，从而导致过长的链。同样，块状吉布斯采样器的接收率低，混合性能也差。

提出的使用变分推理的算法

在本文中，我们采用近似贝叶斯方法并建立近似分布 Q （X，瓦特）≈ ˚F（x，w | y）问（X，w）≈F（X，w|ÿ） 瞬间的评估比 F（x，w | y）F（X，w|ÿ）。特别地，为了鉴定混合物中存在的核素，一个重要的量是ËF（x，w | y）[ w ]ËF（X，w|ÿ）[w]是每个核素存在的边际后验概率的向量。为了定量核素，有趣的数量是x的后均值和协方差，即ËF（x，w | y）（x）ËF（X，w|ÿ）（X） 和 冠状病毒F（x，w | y）（x）冠状病毒F（X，w|ÿ）（X）。虽然将后均值用作混合系数的点估计，但x的后协方差矩阵可用于评估最难以量化的来源。在这里，我们使用所谓的期望传播（EP）方法³³提供近似点估算值，例如，ËQ （x，w）（x）≈ËF（x，w | y）（x）Ë问（X，w）（X）≈ËF（X，w|ÿ）（X） 和 ËQ （x，w）[ w ] ≈ËF（x，w | y）[ w ]Ë问（X，w）[w]≈ËF（X，w|ÿ）[w]，以及x的后验分布的协方差的近似值，即冠状病毒Q （x，w）（x）≈冠状病毒F（x，w | y）（x）冠状病毒问（X，w）（X）≈冠状病毒F（X，w|ÿ）（X）。尽管不像其他变分贝叶斯（VB）技术那样广为人知，但EP具有一些公认的优势³⁴。它特别适合于对分区数据进行快速分布式贝叶斯推断，从而使其具有实时实施的巨大潜力。

使用高斯噪声³⁵和广义线性模型³⁶进行回归的EP框架近似每个精确因子F（ÿ米|一种米，：x）=q米（一种米，：X）F（ÿ米|一种米，：X）=q米（一种米，：X） （分别 F（Xñ|wñ）=Gñ（Xñ，wñ）F（Xñ|wñ）=Gñ（Xñ，wñ））的简单因素 q〜米（一种米，：X）q〜米（一种米，：X） （分别 G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）） 以便

F（x，w | y）∝≈∏m = 1中号q米（一种米，：X）∏n = 1ñGñ（Xñ，wñ）˚F（wñ）∏m = 1中号q〜米（一种米，：X）∏n = 1ñG〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）˚F（wñ）= Q （x，w），F（X，w|ÿ）∝∏米=1个中号q米（一种米，：X）∏ñ=1个ñGñ（Xñ，wñ）F（wñ）≈∏米=1个中号q〜米（一种米，：X）∏ñ=1个ñG〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）F（wñ）=问（X，w），

（5）

其中所有近似因子都属于同一分布族。在这里，与Hernandez-Lobato等人的工作类似。^在图37中，取决于x的近似因子是高斯和与每个因子相关的因子wñwñ是离散概率（请参见图 8）。该选择允许使用更具计算吸引力的EP算法，并可以直接访问后验分布的矩。此外，请务必注意，使用分割F（Xñ|wñ）≈G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）F（Xñ|wñ）≈G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ），近似分布 Q （x，w）问（X，w） 可以写 Q （x，w）=问X（x）问w（w）问（X，w）=问X（X）问w（w）即，近似值未明确捕获x和w之间的后验关系。但是，这种类型的可分离近似值通常用于变分推论和问X（⋅ ）问X（⋅） 和 问w（⋅ ）问w（⋅）在实践中高度依赖。优化Q （x，w）问（X，w） 以便 F（X，瓦特| ÿ）≈ Q （X，瓦特）F（X，w|ÿ）≈问（X，w），EP依次细化了因素 {q〜米（一种米，：x）}米{q〜米（一种米，：X）}米 和 {G〜ñ（Xñ），H〜ñ（wñ）}ñ{G〜ñ（Xñ），H〜ñ（wñ）}ñ 通过最小化以下Kullback-Leibler（KL）差异

{分q〜米ķL （q米（一种米，：X）问∖米（x，w）∥q〜米（一种米，：X）问∖米（x，w）），分G〜ñ，H〜ñķL （Gñ（Xñ，wñ）问∖ ñ（x，w）∥G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）问∖ ñ（x，w）），∀米= 1 ，... ，中号∀ Ñ = 1 ，... ，Ñ{分q〜米⁡ķ大号（q米（一种米，：X）问∖米（X，w）∥q〜米（一种米，：X）问∖米（X，w）），∀米=1个，…，中号分G〜ñ，H〜ñ⁡ķ大号（Gñ（Xñ，wñ）问∖ñ（X，w）∥G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）问∖ñ（X，w）），∀ñ=1个，…，ñ

（6）

所谓的腔分布满足的地方 问∖米（x，w）= Q （x，w）/q〜米（一种米，：X）问∖米（X，w）=问（X，w）/q〜米（一种米，：X） 和 问∖ ñ（x，w）= Q （x，w）/问∖ñ（X，w）=问（X，w）/（G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ））（G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ））。求解方程式的第一行。（6）减少匹配的均值和协方差。问X（x）问X（X） 和所谓的倾斜分布 ∫q米（一种米，：X）问∖米（x，w）dw ^，∀米∫q米（一种米，：X）问∖米（X，w）dw，∀米。在Ko等人的著作中。作者指出，如图^38所示，可以通过顺序计算一维积分来解决这些问题（有关其他详细信息，请参见¹¹）。等式的第二行。（6）可以通过使用Hernández-Lobato及其同事提出的方法来解决³⁷。由于近似Gñ（Xñ，wñ）Gñ（Xñ，wñ） 是可分离的（G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）G〜ñ（Xñ）H〜ñ（wñ）），计算出 wñwñ 关于倾斜的分布 ∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ ñ（x，w）dw∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ñ（X，w）dw 以及倾斜分布的均值和协方差 ∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ ñ（x，w）dw∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ñ（X，w）dw，进而减少了计算的一阶和二阶矩 ∫∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ ñ（x，w）dw ^ dX∖ ñ∫∫Gñ（Xñ，wñ）问∖ñ（X，w）dwdX∖ñ， 关于 XñXñ。最后的分布可以证明是伯努利截断的高斯分布，其矩可以通过分析来计算。最后，以类似于Hernández-Lobato及其同事[ ^37]提出的程序的方式，我们使用了阻尼策略来减少收敛问题。我们将阻尼系数固定为ε = 0.7ε=0.7并且没有观察到具有此值的收敛问题。算法收敛后，我们得到问X（x）问X（X） 这是多元高斯分布，并且 问w（w）问w（w） 这是 ññ 独立的伯努利分布，其参数已通过EP算法进行了优化，使得 F（X，瓦特| ÿ）≈ Q （X，瓦特）F（X，w|ÿ）≈问（X，w） 的近似后验均值和协方差矩阵 XX 由的均值和协方差矩阵给出 问X（x）问X（X）， 分别。计算公式中的混合分数。（1），从任何估计的混合系数X^X^（例如，通过MMSE _BTG，MAP _{L 1}或MMSE _{L 1}），我们考虑ž^=X^/ ∥X^∥1个ž^=X^/∥X^∥1个。伯努利分布的参数问w（w）问w（w）提供每个来源的近似边际后验概率。因此，可以使用以下命令执行源标识问w（w）问w（w），而无需诉诸于估计的混合系数阈值。基于边际后验分布为源识别选择最合适的决策规则最终会减少为存在概率选择可接受的阈值。在这里，我们考虑使用边际MAP准则有效地检测存在概率大于不存在概率的情况。如果与错误警报和错误检测的可能性相关的成本可用于每个来源，则基于最小成本准则而不是边际MAP准则，也可以使用建议方法的输出轻松得出相似的决策规则。但是，这种决策规则的研究超出了本文的范围。该算法的当前版本可在以下网址获得： https://gitlab.com/yaltmann/sparse_unmixing_poisson_noise_ep。

图8

用于执行基于EP的稀疏光谱分解的因子图。圆圈（矩形框）代表变量（系数）节点，近似系数以蓝色显示。

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下载参考

致谢

YA承认英国皇家工程学院在研究奖学金计划（RF201617 / 16/31）下的支持。YA，SM和MD都认可了DSTL / EPSRC大学国防研究协作组织（UDRC）奖-信息时代的信号处理，EP / S000631 / 1。MD感谢ERC Advanced赠款C-SENSE（ERC-ADG-2015-694888）和英国皇家学会Wolfson研究优异奖对这项工作的支持。ADF感谢核监管委员会教师发展补助金31310019M0011对这项工作的支持。这项工作也得到了能源部（DOE）国家核安全局授予的认证技术联合会（DE-NA0002534）和DOE NNSA授予的技术与创新联合会的部分资助（DE-NA0003921）。

作者信息

隶属关系

1. 赫瑞瓦特大学工程与物理科学学院，爱丁堡里卡顿，EH14 4AS，英国

   Yoann Altmann和Stephen McLaughlin

2. 伊利诺伊大学厄本那-香槟分校核，等离子体和放射工程系，伊利诺伊州厄本那，61801，美国

   安吉拉·迪·富尔维奥（Angela Di Fulvio）

3. 洛斯阿拉莫斯国家实验室，新墨西哥州洛斯阿拉莫斯，87545，美国

   马克·帕夫

4. 密歇根大学核工程与放射科学系，密歇根州安娜堡，美国48109

   肖恩·克拉克（Shaun D.Clarke）和莎拉·A·波兹（Sara A.Pozzi）

5. 英国爱丁堡大学工程学院，爱丁堡，EH9 3JG，英国

   迈克·E·戴维斯

6. 密歇根大学电气工程与计算机科学系，密歇根州安娜堡，美国48109

   阿尔弗雷德·O·英雄

会费

YA开发了贝叶斯算法并分析了数据，ADF设想了通用方法，执行了实验并分析了数据，MP设想并执行了实验，SP和SC设想了实验并监督了项目，AH，MD和SM指导了算法开发。YA，ADF和MP撰写了手稿。所有作者均审阅了该手稿。

通讯作者

对应安吉拉迪富尔维奥（Angela Di Fulvio）。

道德声明

利益争夺

作者宣称没有利益冲突。

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