固体电介质真空沿面闪络研究进展
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电力设备电气绝缘国家重点实验室（西安交通大学）的研究人员李盛涛、聂永杰、闵道敏、潘绍明，在2017年第8期《电工技术学报》上撰文，针对真空中复合绝缘体系的耐电强度受到沿面闪络现象限制问题，综述了国内外真空沿面闪络相关的研究进展。
研究发现，真空中固体绝缘介质的沿面闪络性能受老练方式、介质的表面特性及体特性、介质表面沉积电荷、绝缘体系的电场分布等因素影响。机理分析认为真空中的沿面闪络现象实质上是高场下电荷在气-固界面的输运行为，其过程涉及到介质表层中的电荷捕获/脱陷特性、二次电子的发射特性、以及气相中的气体（或解吸附气体）分子的碰撞电离/电子倍增等过程，沿面闪络的发展和形成是以上几个因素相互耦合作用结果。
基于以上分析及认识，认为可以从改变材料表面特性及体特性和改善整个绝缘体系的电场分布方面，来提升真空沿面闪络电压。
固体绝缘沿面闪络一直是高电压与绝缘技术领域的前沿基础问题，是发展先进输变电装备、脉冲功率驱动源、航天器电源系统的技术瓶颈之一。固体绝缘与真空或气体界面上的沿面闪络电压比同一间隙距离固体介质或真空、气体的击穿电压低几倍到几十倍，是电力装备绝缘最薄弱的环节。
发生在绝缘界面的沿面闪络将导致电力装备故障甚至系统瘫痪[1-7]。在输变电装备中，例如气体绝缘开关设备（Gas InsulatedSwitchgear, GIS）的盆式绝缘子和气体界面处容易发生沿面闪络[1-3]，导致设备故障，严重影响电力系统的安全运行。
脉冲功率驱动源广泛应用于惯性约束聚变（Inertial Confinement Fusion, ICF）、高能密度物理、核辐射效应等研究及应用中[8-10]。例如Z箍缩装置中使用的脉冲高电压大电流经常会造成装置中真空和绝缘堆的界面处发生沿面闪络，严重制约着脉冲功率装置向小型化和高功率方向的发展。在航天器电源系统中，真空沿面闪络将会造成电源系统供电故障，甚至导致航天器失效，造成巨大的经济损失[11]。
因此，深入研究固体绝缘沿面闪络特性和机理，提出提高固体绝缘沿面闪络性能的理论方法，对于提高先进输变电装备、脉冲功率驱动源和航天器电源系统的电气绝缘性能和运行可靠性具有重要意义。
1 影响因素
1.1 老练过程对真空沿面闪络性能的影响
研究者们对绝缘子进行多次沿面闪络电压测试时发现，当绝缘子发生一次沿面闪络后，后续的沿面闪络电压会随着闪络次数的增加而逐渐升高，并最终趋于稳定。绝缘子闪络电压的这种变化过程被称为“老练”现象[12-19]。老练通常被认为是去除绝缘材料表面吸附气体、表面污物及发射点的过程[17]，因此，老练电压通常会高于初次闪络电压。
近些年，研究者们作了大量关于老练方式对绝缘子沿面闪络性能影响的研究，发现施加一个低于闪络发生时的电压也能达到老练效果。这种不发生实际闪络的老练方式因对绝缘子表面的破坏程度小而具有很好的实际意义[17]。此外，采用工频交流电压对绝缘子进行老练后，其脉冲、直流和交流沿面闪络电压都会有明显的提升[17]。对绝缘子采用交流电压进行老练，其效果优于采用脉冲和直流电压的老练方式[13,18,19]。
作者通过对交联聚苯乙烯（XLPS）在不同闪络能量下（每种闪络能量下连续闪络30次）的沿面闪络特性研究发现，随着闪络能量的增加，达到老练状态时所需要的闪络次数越少（老练速度越快），老练电压相对于初次闪络电压的提升幅度越小，且闪络电压的稳定性变差，如图1所示[15]。作者为研究闪络能量和闪络稳定性之间的关系，定义k为电压变化率，表示为
图1 电压变化率k和闪络能量之间的关系（k＞0，发生老练；k＜0，未发生老练
图1表明，在低闪络能量区域，k值随着闪络能量的增加呈现轻微的下降趋势，但其变化很小。在高闪络能量区域，k值随着闪络能量的增加明显下降。作者认为，在低闪络能量区域，“老练”效应明显，有利于提升闪络电压和沿面闪络发生的稳定性。
但当闪络能量较高时，这种“高闪络能量”将会对绝缘材料表面起到“破坏”作用而非“老练”作用，从而导致闪络电压开始下降。因此，随着闪络能量的增加，实验中会出现从对绝缘子的“老练”效应到“破坏”效应的转变过程。
1.2 表面处理对真空沿面闪络性能的影响
近年来，研究者们通过各种物理或化学表面改性的方法来改善绝缘材料在真空中的沿面闪络性能。物理方法主要包括改变绝缘材料表面粗糙度及对材料进行表面涂层等[20-26]。文献[21]研究发现，当玻璃表面粗糙度由0.03m增加到3m时，直流沿面闪络电压几乎翻倍。
文献[20,22]通过砂纸打磨的方法对可加工陶瓷样品进行表面处理并测试闪络性能，发现样品的真空沿面闪络电压随材料表面粗糙度的增加而增大。文献[23-28]发现在绝缘材料表层涂覆一层更容易导电的涂层或者RTV涂层，将有利于闪络电压的提升。化学改性方法如表面氟化、氢氟酸腐蚀[29-31]等，即通过改变绝缘材料表面的化学结构及化学组成来实现闪络性能的改善。
作者通过对低密度聚乙烯（LDPE）试样表面氟化前后的真空脉冲沿面闪络特性研究发现，试样的闪络电压随着氟化时间的增长而增加，氟化时间与闪络电压之间的关系如图2所示[29]。
通过红外光谱（Infrared Radiation, IR）及X射线光电子能谱（X-rayPhotoelectron Spectrometer, XPS）等表征手段发现氟化改变了LDPE表层的化学组成，从而改变了材料表层的陷阱分布状态，进而影响了沿面闪络电压。作者通过表面电位衰减（SurfacedPotential Decay, SPD）来表征LDPE氟化前后的表层陷阱分布状况，结果表明表面氟化在LDPE试样表面引入了更多的深陷阱，从而抑制了闪络发展过程中的电子倍增过程，最终改善了材料的沿面闪络性能。
文献[30]对环氧进行氟化处理之后发现，在环氧材料表面引入氟化层将有助于直流沿面闪络电压的提升。此外，绝缘材料经表面处理后，其表面电导率的增加也有益于沿面闪络性能的提升[29,32]。
图2 氟化时间与闪络电压之间的关系
1.3 材料体特性对真空沿面闪络性能的影响
除了表面特性，材料的体特性同样会对沿面闪络性能产生影响。作者发现可以通过控制交联聚乙烯（XLPE）及低密度聚乙烯（LDPE）的聚集态结构和结晶行为（晶粒尺寸和结晶度）来改善半结晶聚合物绝缘材料的体陷阱参数，从而提升真空沿面闪络性能[33,34]。
对XLPE，作者通过控制其结晶过程中的降温速率达到了改变XLPE试样聚集态结构目的，并研究了聚集态结构和真空沿面闪络性能之间的关系。图3[33]给出了XLPE晶粒尺寸与闪络电压之间的对应关系。对LDPE，作者通过掺杂不同浓度成核剂（酚酞）来控制其结晶行为，并得出了LDPE真空沿面闪络特性随晶粒尺寸的变化关系，如图4所示[34]。
图3 XLPE晶粒尺寸对真空脉冲沿面闪络电压的影响
图4 LDPE晶粒尺寸对真空脉冲沿面闪络电压的影响
研究结果表明，尽管控制XLPE及LDPE这两种材料聚集态结构的方式不同，但是最终都发现晶粒尺寸较小的情况下，聚合物材料呈现出更好的沿面闪络特性。对XLPE，当晶粒尺寸控制在8m时，其直流和脉冲闪络电压分别提升了76%和19%[33]。对LDPE，当晶粒尺寸控制在约15m时，其真空直流和脉冲闪络电压分别提升了48.4%和30.8%[34]。
究其原因，发现半结晶聚合物的晶粒尺寸对陷阱参数（主要是陷阱能级）影响明显。晶粒尺寸的减小能使陷阱能级变深，较深的陷阱能级可以抑制二次电子的倍增过程，从而提升了沿面闪络电压。
1.4 纳米掺杂改性对真空沿面闪络性能的影响
纳米复合电介质自1994年由T. J. Lewis提 出[35]，2002年J. K. Nelson等[36]报道了第一篇纳米电介质的实验结果，现在纳米电介质已成为电介质与电气绝缘领域的研究热点。经过近二十年的研究，现已对纳米掺杂改性对复合材料绝缘性能的改善情况有了基本定论，即提升体击穿强度、耐局部放电、耐电树枝老化、耐电晕、提升沿面闪络性能及抑制空间电荷等[37]。
作者通过对LDPE中掺杂Al2O3纳米粒子（0.5wt%, 1wt%,5wt%, 10wt%），研究其体击穿和真空沿面闪络性能发现，真空脉冲沿面闪络电压随着纳米粒子含量的增加逐渐得到提升并在1wt%处达到最大值，随后略有下降，沿面闪络电压与纳米Al2O3浓度关系如图5所示[38]。
同未经掺杂的LDPE相比，1wt% LDPE/Al2O3纳米复合电介质的闪络电压提升了15%。其他研究者们通过对环氧基纳米复合电介质真空沿面闪络性能的研究也发现了类似的结果，即一定量的纳米掺杂有利于提升复合材料的真空沿面闪络性能[39-41]。
图5 沿面闪络电压与纳米Al2O3浓度关系
作者通过热刺激电流（Thermally Stimulated Discharge Current, TSDC）提取了LDPE/Al2O3纳米复合电介质的陷阱参数，TSDC结果表明，纳米Al2O3掺杂改变了介质材料的陷阱深度和陷阱密度。在低浓度掺杂区域（＜1wt%），深陷阱深度和密度都随着纳米Al2O3浓度的增加而增加[42]。通常认为，深陷阱可以较长时间的捕获载流子，使其难以脱陷而不能参与碰撞电离、二次电子倍增等过程，从而提升了绝缘材料的闪络电压。
1.5 电子束辐照对真空沿面闪络性能的影响
介质材料在复杂的空间环境中由于受到辐射等因素的影响，其沿面放电特性远比大气环境和纯真空中复杂。因此，研究绝缘材料在空间辐照环境下的沿面闪络特性对发展空间材料及研究沿面闪络机理有重要意义。近年，国内外学者进行了一些相关方面的研究[43-46]，但公开且可检索的文献较少。
作者采用电子枪模拟空间环境中的电子辐照，研究了不同能量电子束辐照后及辐照下聚酰亚胺的真空直流沿面闪络特性。实验中电子束辐照能量从5keV到30keV变化，电子束发射电流保持恒定为100A。
图6[45]为不同能量电子束辐照后聚酰亚胺的直流沿面闪络特性，其结果表明电子束辐照后直流沿面闪络电压高于未经辐照的聚酰亚胺试样的直流沿面闪络电压，且随着辐照电子束能量的增大，闪络电压提高的幅度也随之增大。
图6 不同能量电子束辐照后聚酰亚胺真空直流沿面闪络特性
作者认为，低电子束能量辐照（几千电子伏）时，电子主要沉积于聚酰亚胺试样表面下几微米的表层中。例如，当电子束能量为30keV时，电子的沉积深度约11.3m。这些沉积在试样表层中的电子将会在介质材料表面建立较高的电场，从而影响沿面闪络特性。
具体为：由沉积电子所建立的电场不仅削弱了阴极三结合点（Cathode Triple Junction,CTJ）处的电场强度，从闪络的初始阶段就抑制了闪络的发生；而且，表层沉积的电子将对从试样表面发射出的二次电子起到排斥作用，抑制了二次电子与介质表面的碰撞，阻碍二次电子发射雪崩（SecondaryElectron Emission Avalanche, SEEA）的发展，从而提升了闪络电压[45]。
图7[45]为不同能量电子束辐照下聚酰亚胺的真空直流沿面闪络特性。其结果表明，电子束辐照下的聚酰亚胺直流闪络电压随着电子束辐照能量的增加而逐渐降低。不同于电子束辐照后只考虑沉积电子对闪络特性的影响，辐照下的情况应该同时考虑沉积电子和辐照运动电子对闪络特性的影响[45]。
随着电子束辐照能量的升高，沉积电子的排斥效应逐渐减弱，而辐照运动电子将会到达聚酰亚胺表面，在电场的作用下加速二次电子的倍增过程，从而使沿面闪络电压降低。
图7 不同能量电子束辐照下聚酰亚胺真空直流沿面闪络特性
1.6 复合绝缘体系电场分布对真空沿面闪络性能的影响
真空沿面闪络起始于真空-绝缘子-阴极三结合点处的场致电子发射，因此，阴极三结合点处的电场强度对闪络性能有着重要影响。研究表明，阴极三结合点处的电场强度不仅取决于绝缘介质表面局部区域的电场畸变，而且受制于绝缘介质的体电场分布。
作者提出了一种新型的多层绝缘结构可以降低圆柱形试样阴极三结合点处的电场强度，抑制电子发射，最终达到了提高圆柱形试样真空沿面闪络性能的目的。多层绝缘结构示意图如图8所示[47]，“N”代表了位于电极和基体之间的插入层数，“dtj N”代表了不同的介质三结合点（介质-介质-真空）。
图8 多层绝缘结构示意图
作者以聚乙烯为研究对象分别设计了三层、五层和七层的绝缘结构，发现与相同厚度的原始聚乙烯试样相比，三层绝缘结构聚乙烯试样的脉冲首次沿面闪络电压提高了25%[47]。对于五层和七层绝缘结构，脉冲首次闪络电压分别提高了57%和75%[47]。
图9[47]是以五层的绝缘结构为例（电极-C-B-A-B-C-电极），真空下脉冲沿面闪络性能与各层介电常数之间的关系，表1[47]给出了各层介质的介电常数。其中，B层和C层介电常数的改变是通过在聚乙烯基体中添加不同含量的炭黑实现。
图9 五层绝缘结构真空脉冲沿面闪络电压
表1 五层绝缘结构中各层介质的介电常数
经过对三层、五层和七层绝缘结构的电场分布进行仿真计算，证明从电极到聚乙烯基体间插入层的介电常数依次降低时，可以明显地降低阴极三结合点处的电场强度。当插入层数越多时，层间介电常数差越小，阴极三结合点处的电场强度越低且电场分布越均匀。电场强度的降低促使电子从电极发射到真空的势垒升高，阻止了阴极三结合点处电子的热发射和隧道发射效应。
但多层绝缘结构在降低阴极三结合点电场强度的同时，提高了介质三结合点处的电场强度。当此处的电场强度增大到一定程度时（接近或者超过复合材料的体击穿场强时），可导致介质三结合点处的局部放电和局部击穿，从而发射出初始电子，导致闪络发生。因此，插入层的介电常数和击穿电场强度对多层绝缘结构的真空沿面闪络性能具有重要影响，需要选择具有合适介电性能的插入层。
此外，作者同样研究了插入层（ZnO插入层及Mn/Al2O3插入层）对无机氧化铝陶瓷真空沿面闪络性能的影响，发现有插入层的多层绝缘结构具有更加优异的真空沿面闪络性能[48-50]。
2 关于真空沿面闪络的理解及认识
SEEA[17,28,51,52]模型认为从阴极三结合点发射出的初始电子在电场的作用下撞击固体电介质表面产生二次电子，部分二次电子将继续撞击介质表面以产生更多的次级电子（电子倍增过程），最终导致电子雪崩。
结合近些年的研究进展，作者认为电子的倍增是包含多个物理过程在内的电荷沿介质气-固界面的输运行为。其中，介质表面的二次电子发射特性、介质表层的电荷捕获/脱陷特性、介质的体电荷输运特性以及气相中气体（或解吸附气体）分子的碰撞电离/电子倍增等过程都会影响二次电子的倍增过程，而且这几个因素是相互耦合作用的。
一方面，绝缘介质表面的二次电子发射特性和介质表层的电荷捕获/脱陷特性是相互耦合的。当被电场加速的电子与绝缘介质相互作用时，如果电子的能量比较低，电子将没有足够的能量来电离绝缘介质中的靶原子，入射电子将沉积在介质中。沉积在介质中的电子将以一定概率被介质表层中的陷阱捕获，被捕获的电荷在热的作用下可以脱陷，宏观上，沉积在介质中的电子将以一定的速率向阳极迁移。
如果电子从电场中获得了足够的能量，入射电子会把能量传递给靶原子，从而造成靶原子的激发或者电离，进而导致二次电子的发射，在介质中积聚正电荷。如果入射电子的能量特别高，介质材料的二次电子发射系数也将小于1，沉积在介质的电子也将被表层陷阱捕获，继而在介质表层中迁移。
另一方面，绝缘介质表面/表层电荷输运特性和气相中的气体（或解吸附气体）分子碰撞电离/电子倍增过程是相互耦合的。当三结合点发射的电子或介质材料中发射的二次电子从电场中获得足够的能量时，电子与气相中的气体（或解吸附气体）分子相互作用，会导致气体（或解吸附气体）分子发生碰撞电离，导致电子倍增。气体（或解吸附气体）分子碰撞电离产生的电子将进一步与介质材料发生相互作用，或沉积在介质中，或撞击介质导致二次电子发射。
同时，绝缘介质表面/表层的电荷输运特性会受到绝缘介质体电荷输运特性的影响。入射电子与绝缘介质相互作用会在介质中沉积电子，或者沉积正电荷（二次电子发射系数大于1）。
沉积的电子会在电场作用下向阳极迁移，但当介质中的电场存在与阴极-阳极连线垂直的分量时，电荷会沿着垂直分量迁移，有可能导致表面/表层中的电子向介质体内迁移，进而在介质体内输运；也有可能导致介质体内的电子向表面/表层迁移，在表面/表层积聚更多的负电荷，或者与表面/表层中的正电荷复合，进而影响介质中的电荷和电场分布。绝缘介质体内的电荷输运及空间电荷积聚还会影响整体的电场分布，特别是三结合点处的电场分布。
例如，当绝缘介质中积聚异极性空间电荷或介质中形成正极性空间电荷包时，会增强三结合点的电场，进而增强场致发射电流。
基于以上认识及理解，材料的表面特性和体特性对电荷沿气-固界面的输运行为有很大影响。可以通过控制材料的表面和体陷阱参数（陷阱深度和密度）来影响载流子在介质表面的输运行为进而影响固体电介质真空沿面闪络电压。由碰撞电离产生的二次电子在向材料表面迁移过程中，容易与陷阱发生作用，被陷阱捕获。
随着陷阱能级的增大，被俘获的载流子越来越难逃离陷阱的束缚，或者说需要更多的能量来脱离陷阱，这样就抑制了电子雪崩的发生，从而提高了闪络电压。但是，过多的深陷阱也可能导致空间电荷中心的形成，空间电荷区域被严重极化并形成强电场，反而增加了闪络发生的 概率。
3 结论
真空中固体绝缘介质的沿面闪络性能受老练方式、介质的表面及体特性、介质表面沉积电荷、阴极三结合点电子发射、陷阱电荷入陷/脱陷等因素影响。机理研究应该围绕介质表层电荷输运、介质气相表层中的碰撞电离/电子倍增、表面二次电子发射特性展开，需要考虑气相表层、气固界面、介质表层中的电荷输运/倍增及其耦合作用。
从实际应用角度，真空中固体介质沿面闪络性能的提升可通过材料改性及改善整个绝缘体系的电场强度分布等方面来实现。材料的表面改性和体改性都会影响介质气-固界面处电荷的输运过程，从而影响真空沿面闪络电压。