《Science Advances》：机器学习纳米多孔材料获得最佳储氢条件！
吸附式储氢技术，是一种理想的燃料电池汽车技术，而有效地确定最佳储氢温度，需要模拟氢气负荷作为压力和温度的连续函数。
在此，来自美国明尼苏达大学的J. Ilja Siepmann等研究者，通过对沸石、金属有机框架和超交联聚合物的高通量蒙特卡罗模拟获得的数据，开发了一个元学习模型，共同预测了多种材料在宽压力和温度范围内的吸附负荷。相关论文以题为“Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning”发表在Science Advances上。
论文链接：
https://advances.sciencemag.org/content/7/30/eabg3983
过去十年，人们见证了汽车发动机发展的一个显著转变。由于电化学反应和可补充的清洁燃料源的结合，氢燃料电池成为了一种重要代替。市场上已经有几种氢燃料电池汽车模型，但这些汽车存储的氢压缩压力高达700bar。这要求油箱采用高耐压材料制成壁厚较大的圆柱形，而造成严重交通事故后氢气泄漏爆炸的威胁更大。
随着分子筛、碳基材料和金属-有机框架材料(MOFs)等多种纳米多孔材料(NPMs)的开发，吸附储氢技术越来越受到人们的关注。通过向燃料箱中填充这些材料，目标是在压力低至100 bar的情况下，实现与商业压缩氢罐相当的存储能力。最大油箱压力的降低不仅使汽车油箱的形状更加灵活，而且还提高了油箱的安全性，降低了加油站的压缩成本。使用吸附式储氢技术，不仅开辟了巨大的NPM空间，而且还导致了状态空间的复杂性。
高通量分子模拟，已成为筛选大量纳米多孔框架吸附性能的主要方法。通常情况下，通过层次模拟来计算目标属性，从而提高精度和计算成本。这些多轮的模拟最终确定了，数量足够少的、可以通过实验合成的最佳材料。为了减少高通量筛选过程的总计算成本，机器学习算法已被用于预测NPM的结构信息的吸附特性。
针对这些挑战，有必要发展一个预测大量材料吸附的准等温线函数。这种预测模型可以作为对吸附建模的端到端解决方案，因为人类不再需要规范等温线函数形式。从本质上讲，预测单个NPM中的吸附是一项机器学习任务。训练集包括可用吸附测量的状态点，等温线函数作为机器学习模型。因此，研究者的方法旨在解决同时执行多个基础机器学习任务的更高层次的问题，这在机器学习领域通常被称为元学习。元学习研究如何动态地将最合适的假设(功能形式)应用于每个基本任务，并从多个任务中获得经验。对于元学习模型，每个基础学习任务和基础数据集构成一个元数据样本。元学习模型通过对多个任务的元数据集进行训练，能够有效地适应新任务，特别是在新任务可用数据有限的情况下。各种类型的元学习算法和模型，已经成功地应用于图像识别和强化学习等问题。
在此，研究者描述了一种元学习方法，可用于在单个机器学习模型中预测不同NPM的气体吸附随温度和压力的函数(图1)。研究者利用编码器-解码器体系结构开发了该模型，以提取NPM的氢吸附指纹作为降维表示。与利用结构特征或来自力场的客体-主体相互作用能量分布，进行气体吸附机器学习的材料表征不同，研究者的元学习方法完全基于NPM的吸附数据给出NPM的指纹。该模型直接将NPM的载氢面编码为指纹表示，因此，稀疏的实验数据也可以作为输入。在输入中没有结构或能量属性，可允许人们将相同或微调的模型应用于具有不同结构和化学的NPM。
研究者在已经合成的沸石的数据上训练的元学习模型，能够推广到其他类型的NPM，并允许在AIFs由于缺乏足够的数据而失败的情况下，进行少量的学习。研究者应用元学习方法来预测合成的和假想的全硅分子筛、超交联聚合物(HCPs)和MOFs的最佳储氢温度。在高最优温度和高工作能力的帕累托前沿，元学习模型生成的吸附指纹也表现出与NPM相关的显著特征。最后，通过模拟和元学习得到的阳离子交换沸石的最佳储氢温度和储氢容量与实验结果吻合较好。
图1 NPM气体吸附负荷q预测的元学习。
图2 所有吸附剂材料的元学习和AIF预测的对数MSEs分布。
图3 在plow= 2.71 bar和phigh= 30.0 bar时预测的最佳温度和最大工作能力的分布。
图4 研究了RWY、MON、SBN和MTN四种典型分子筛结构的吸氢等温线和工作容量(plow= 2.71 bar和phigh= 30.0 bar)。
图5 沸石RWY的氢存储预测。
图6 储氢材料吸附指纹图谱的主成分分析及吸附等量热。
图7 全硅和钙交换LTA型沸石中的氢吸附。
综上所述，这里的方法和结果为储氢材料的设计，提供了新的指导方针，并发现了将机器学习纳入高通量材料发现的新途径。（文：水生）