西南大学袁若团队：双发射的比率型电化学发光生物传感器检测MicroRNA-126

通讯作者：Shihong Chen

通讯单位：西南大学

电化学发光(ECL)比率测定通常基于两种不同的ECL发光体，并且选择两种合适的发光体和共享共反应物使其构建具有挑战性。基于单发射极的ECL比率模式可以克服两个发光体的限制并简化构建过程是最理想的选择。

基于此，西南大学袁若教授科研团队开发了黑磷(BP)纳米片调节CdTe量子点(CdTe QDs)以同时发射阴极和阳极ECL信号，并分别选择酶催化反应原位产生的H2O2和TPrA作为两种发射的共反应物(阴极和阳极共反应物)。H2O2作为一种优越的双重角色缓和剂，促进了两种激发的不同变化。相关工作以“Novel Ratiometric Electrochemiluminescence Biosensor Based on BP-CdTe QDs with Dual Emission for Detecting MicroRNA-126”为题发表在Analytical Chemistry上。

图1. (A)BP-CdTe QD的制备。(B)GOx与S1的结合。(C)用于miRNA-126检测的生物传感器的制作。

研究人员使用MicroRNA-126(miRNA-126)作为模板目标，利用BP-CdTe量子点构建了miRNA-126生物传感器。通过靶标回收引发滚环扩增（RCA）反应，引入了大量葡萄糖氧化酶（GOx）修饰的单链1。GOx催化葡萄糖原位产生H2O2，作为双重作用的缓和剂，以TPrA为共反应物淬灭阳极ECL发射，同时增强阴极发射，从而实现了miRNA-126生物传感器的低检测限(29 aM)。

双ECL发射BP-CdTeQDs和双共反应物TPrA-H2O2的独特性质，这样的组合提供了一个优越的基于单发射器的基于酶催化反应的ECL传感平台显示出巨大的应用前景。可用于分析不同的DNA、RNA、蛋白质等。

图2. (A, B) (a)BP/GCE、(b)Cd Te QDs/GCE和(c)BP-CdTeQDs/GCE与10 mM TPrA单独的ECL响应，(d)BP-CdTe QDs/GCE不含TPrA和H2O2(d)及含10 mM TPrA和5.0mM H2O2(e)的ECL响应。(C)BP/GCE、(D)CdTe QDs/GCE、(E)BP-CdTeQDs/GCE与10 mM TPrA的三维(3D)ECL光谱，以及(F)BP-CdTeQDs/GCE与10 mM TPrA和10 mM H2O2的3DECL光谱。检测溶液：0.10 M PBS溶液（pH7.4）。扫描电位范围：-1.5 至 +1.2 V

图3. H2O2对BP-CdTe QD的(A)阳极和(B)阴极ECL的机制。

图4. (A)生物传感器对miRNA-126的ECL响应，从(a)到(g)：100 aM、1.0fM、10 fM、100fM、1.0 pM、10 pM和100 pM。(B)阳极（曲线a）和阴极（曲线b）的变化与miRNA-126浓度的对数。(C)比率(Ianode/Icathode)的对数值与miRNA-126浓度的对数之间的相应校准图。(D)具有1.0 fM miRNA-126的生物传感器的ECL稳定性。检测溶液：含有2.0 mM葡萄糖和10 mMTPrA的0.10 M PBS溶液（pH7.4）。电压：800 V。扫描电位范围：-1.5至+1.2 V。

参考文献：

Jinwen Zhao, Ying He, Kejun Tan, Jun Yang, Shihong Chen, Ruo Yuan, Novel Ratiometric Electrochemiluminescence Biosensor Based on BP-CdTe QDs with Dual Emission for Detecting MicroRNA-126, Anal. Chem. 2021, https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.1c02408.

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