盘点2020年十大化学前沿研究

文章来源:高分子科学前沿,C&EN

2020年,新冠疫情风波席卷了世界各地,人们的生产生活突然间进入了前所未有的寒冬期。生产停滞,经济下滑。但是就是在这样的背景下,世界各地的科学家们依然没有停下科学研究的步伐,各种意义重大的科学研究成果相继发表。在2020年的年终,C&EN总结了发表在NatureScienceJ. Am. Chem. Soc等顶级期刊上的具有重大意义的顶级研究成果。整理好过去,才能更好的迎接未来,希望在新的2021年里化学领域能有更重大的突破。下面我们通过几个数字来看看去年的顶级研究成果吧。

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突破性进展!《Nature》:此文一出,“石墨烯”秒变“白菜价”!

美国莱斯大学James M. Tour、Boris I. Yakobson和C-Crete科技公司的Rouzbeh Shahsavari合作,通过廉价的焦耳热闪蒸技术(flash Joule heating,FJH)可以将任何来源的碳,无论是石油焦碳、煤炭、碳黑、食品废弃物、橡胶轮胎还是塑料垃圾,统统在不到100毫秒的时间内变成石墨烯,并实现克级制备!相关论文以“Gram-scale bottom-up flash graphene synthesis”为题,于2020年1月27日发表在《Nature》上,第一作者为:Duy X. Luong。同一时间《Science》杂志发表了题目为《电力:将垃圾转变为石墨烯!》(Electricity turns garbage into graphene)的报道。

参考文献:

Nature 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-1938-0

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史上最长人工合成多糖!

受到自动合成多核苷酸和多肽的启发,德国柏林自由大学化学与生物化学研究所的Peter H. Seeberger教授课题组在自动多糖合成装置(AGA)中,通过201个步骤,仅用188小时就合成出了100个链段长度的多糖碳水化合物,一举打破了之前92的记录,收率为5%。他们还将合成的30和31个链段长度的寡糖[31 30 30 30 30]通过偶联反应制备出151个链段长度的枝链聚甘露糖苷,收率41%。这一研究提出了一种快速合成结构确定的长链多糖化合物的方法,必将有利促进生物和材料科学的发展。

参考文献:

J. Am. Chem. Soc. 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c00751

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Nature:我们认识的蛋白质种类只是冰山一角!

蛋白质承载了绝大部分的生物学功能,但是由于结构和功能的复杂性,技术原因导致蛋白质种类和数量的大规模探索远远落后于基因组研究。德国马普所Matthias Mann课题组使用先进的蛋白质组学工作流程(肽分离步骤通过微结构且可高度重复的色谱系统执行)来深入研究100种生物学物种。并发现了超过两百万中多肽和超过340000种新的蛋白质,是科学家以前鉴定的蛋白质总数的两倍。该结果提供了可以比较整个进化范围内生物体功能组织特点的机会。有利于促进蛋白质组学的发展以及进一步加深人们对不同物种进化过程的理解。该论文以题为“The proteome landscape of the kingdoms of life”发表于《Nature》上。

参考文献:

Nature 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2402-x

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AI用量子计算模拟了一下重氮化合物的异构化,并随手发了篇Science

通过量子力学从头算的方法模拟分子性质和化学反应是量子计算最有潜力的应用之一。然而,将量子计算引入使用经典计算方法难以解决的一些实际问题的处理上仍然面临很多挑战。因此,在这一领域仍然需要进一步的算法创新以及更多的量子比特和较低容错率的硬件设备,以及更有效的错误缓解策略。2020年8月29日,谷歌的AI量子机器人使用10到12个量子比特,采用变分量子本征解算器在空间三维的三个方向上模拟了重氮化合物的异构化。该研究无疑同时验证了谷歌AI的能力以及量子计算的威力。该文章以题为“Hartree-Fock on a superconducting qubit quantum computer”发表在《Science》上。

参考文献:

Science 2020, DOI: 10.1126/science.abb9811

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Nature:为了扩大药物产量,他们教酵母做有机合成

从茄科植物中提取的托烷生物碱类药物是一种用于治疗神经肌肉疾病的神经传导抑制剂。然而其提取而非常困难,因此难以做到全球供应成为该类药物的主要缺点。可快速部署的,对环境和社会经济具有鲁棒性的生产策略成为医药领域亟待解决的问题。2020年9月2日,美国斯坦福大学Christina D. Smolke团队通过多种技术改造面包酵母来使其生物合成托烷生物碱类以及莨菪生物碱类药物。该团队利用基因组学的方法识别出生物合成过程中缺失的关键酶成分,使用蛋白质工程技术使酰基转移酶功能性表达,引入异源转运蛋白以促进细胞内路径选择以及菌株优化以提高滴度。经改造,在酵母细胞中参与药物生物合成的酶超过20种。该方法高效合成托烷生物碱类以及莨菪生物碱类药物,有望取代生物提取方法,是一种环境友好型策略。该工作以题为“Biosynthesis of medicinal tropane alkaloids in yeast”发表在《Nature》上。

参考文献:

Nature 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2650-9

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天哪,污染物竟然比我们走的还远

全氟辛酸(PFOA)和六氟环氧丙烷二聚酸(HFPO-DA)在Parkersburg(地点名)的含氟聚合物生产设施中用作含氟聚合物制造助剂。但是数据显示释放到环境中的这类化合物对动物和人类的健康具有潜在威胁。为了追踪该地点历史释放的PFOA和HFPO-DA等化合物在周围环境中的分布和浓度美国俄亥俄州立大学Linda K. Weavers团队沿着俄亥俄河取了94个表面水体样本和13个固体样本。通过实验测定发现,在以工厂为中点半径8千米处,PFOA的浓度超过1000 ng/L,在6.4千米处HFPO-DA可达最大浓度,超过100 ng/L。在工厂28千米以外,PFOA和HFPO-DA的浓度还可分别达到143 ng/L和42 ng/L。该研究为我们揭示了工业生产对环境的影响。该工作与题为“Evidence of Air Dispersion: HFPO−DA and PFOA in Ohio and West Virginia Surface Water and Soil near a Fluoropolymer Production Facility”发表在Environ. Sci. Technol. 上。

参考文献:

Environ. Sci. Technol. 2020, DOI: 10.1021/acs.est.9b07384

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Science:为了研究免疫微环境,我们合成了一个间谍

通过阐明局部生物分子网络或微环境可以理解许多疾病病理。 为此,酶促邻近标记平台被广泛应用于在亚细胞结构中映射更广泛的空间关系。然而,长期以来,寻求能够以更高的精度映射微环境的技术仍然是一个难点。美国普林斯顿大学Jacob B. Geri等人描述了一个微环境映射平台,该平台利用光催化卡宾生成来选择性地识别细胞膜上的蛋白质-蛋白质相互作用。通过使用光催化剂-抗体偶联物在空间上定位卡宾生成,证明了抗体结合靶标及其微环境蛋白邻居的选择性标记。 这项技术确定了活淋巴细胞中程序性死亡配体微环境的组成蛋白,并在免疫突触连接处选择性标记。该工作以题为“Microenvironment mapping via Dexter energy transfer on immune cells”发表在《Science》上。

参考文献:

Science 2020, DOI: 10.1126/science.aay4106

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Angew: 一统计吓一跳,原来以前的物理学理论这么粗糙!

鲍林规则已经使用了数十年,以合理化离子化合物的晶体结构。 尽管它们很重要,但到目前为止,还没有对这五个经验规则的性能进行过统计评估。比利时天主教鲁汶大学凝聚态物质和纳米科学研究所Geoffroy Hautier课题组针对大约5000种已知氧化物的大型数据集严格地自动测试了所有五种鲍林规则。分别讨论每个鲍林规则,并从化学和结构方面着重强调它们的局限性和适用范围。通过统计研究得出的结论是,只有13%的氧化物同时满足最后四个规则,表明其预测能力比预期的低得多。该工作以题为“The Limited Predictive Power of the Pauling Rules”发表在Angew. Chem., Int. Ed. 上。

参考文献:

Angew. Chem., Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202000829

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板砖储能

美国路易斯华盛顿大学(Washington University in St. Louis)Julio M. D'Arcy教授课题组将导电高分子聚(3,4-乙烯二氧噻吩)(PEDOT)与普通红砖结合,研发出了一种可存储电能的超级电容器电极。制备时,将红砖置于盐酸和EDOT单体气氛中。盐酸溶解红砖中三氧化二铁(使红砖显红色的主要物质)生成Fe3 。这些Fe3 会氧化EDOT并诱导其聚合生成PEDOT。控制反应时长可调控PEDOT在红砖中的生长量和生长深度。生长PEDOT后,砖的颜色由红变黑。这一成果有望作为静态电能存储单元并与房屋整合。例如,一面墙的某块区域可作为充电模块,直接为接入其中的手机、电脑等电子品供电。该工作以题为“Energy storing bricks for stationary PEDOT supercapacitors”发表在《Nature Communication》上。

参考文献:

Nat. Commun. 2020, DOI: 10.1038/s41467-020-17708-1

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Nature: 没想到酰胺有三百多种合成方法,全在这张表里了

胺与羧酸的偶联形成酰胺键是用于药物发现的最流行的化学反应。除了传统的羧酸和胺基的缩合反应,还有许多其他方法可以将这两个通用功能组连接在一起。美国密西根大学Wenbo Liu和Tim Cernak研究团队通过计算显示出胺和酸可以通过数百种假设的但合理的转化进行偶联,并且通过实验证明了十几种此类反应的应用。该课题组开发了一种基于字符串的表示法,并使用枚举组合方法生成了可以想象的胺-酸偶联转化图,可以使用化学信息技术绘制图表。他们发现,产品的关键物理化学参数(例如分配系数和极性表面积)会根据所选择的转化而有很大不同。此处开发的胺-酸偶联系统的数据挖掘应该能够进行反应发现,并通过开发在映射空间内发现的酯化反应来证明这一点。在胺-酸偶联体系中也可以发现具有不同性质的复杂分子。为后续药物,蛋白质等的合成方法的设计提供了指导。该工作以题为“A map of the amine–carboxylic acid coupling system”发表在《Nature》上。

参考文献:

Nature 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2142-y

经过C&EN的整理,我们发现2020年最酷的化学研究覆盖了有机合成,材料化学,物理化学,环境科学以及化学信息学。这些领域的工作充分体现了化学作为中心科学的特点,深度的学科融合和交叉,不仅促进了化学科学本身的发展,而且也促进了其他学科的发展,同时孕育了新的学科的诞生。在2021年,我们希望看到更多领域的交叉融合,也期待更多突破性的进展。

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