CG：“硫酸盐/硫化物-碳酸盐-硅酸盐”矿物体系环带状鞍形白云石的成因

鞍形白云石（Saddle dolomite）多以弧形晶面、波状消光和大量流体包裹体赋存为典型识别标志，在碳酸盐岩层系中最为发育。因Fe和Mn等示踪元素含量的不同，多呈现明显的化学环带。包裹体数据显示鞍形白云石形成温度范围广（50-235℃），但多介于100-180℃，且常形成于较高盐度的流体环境（5-30 eq. wt % NaCl，海水盐度的3-8倍），因此多被视为构造热液的指示矿物。

近年来，国内外学者在深层碎屑岩储层中相继发现了与生排烃作用伴生的环带状鞍形白云石胶结物，认为膏岩层的发育和断层多期活动条件下，烃类充注和硫酸盐热还原作用是环带状鞍形白云石形成的重要原因，且常与富硫沥青、黄铁矿或其他硫化物伴生。为了探讨断层活动控制下“硫酸盐/硫化物-碳酸盐-硅酸盐”复杂矿物体系中环带状鞍形白云石的形成机制，中国石油大学（华东）深层油气重点实验室和山东省油藏地质重点实验室林承焰教授团队，联合挪威奥斯陆大学石油地质系Jens Jahren教授团队，以渤海湾盆地渤南洼陷沙四上亚段深层砂岩储层为研究对象，系统分析了环带状鞍形白云石的成因。研究取得以下主要认识：

（1）鞍形白云石胶结物主要富集于近断层区（图1），镜下多见弧形弯曲晶面，因Fe元素含量的差异，最多可见“含铁白云石-白云石-铁白云石-白云石-铁白云石”5期化学环带（Z1-Z5，图2）。不同环带的接触面多呈港湾状，指示了周期性的溶蚀与沉淀。Z2和Z3中与烃类包裹体伴生的气-液两相盐水包裹体均一温度分别介于117.8~131.8 °C和126.7~148.8 °C，平均盐度为4.29 eq.wt% NaCl，与现今地层水矿化度相近。断裂带发育低温白云石（20~40°C，图1），指示早成岩期膏泥岩压实排水是近断层区白云石沉淀的重要物质来源。盐水包裹体中CH₄的赋存和白云石/铁白云石氧同位素对沉淀温度的换算，推测Z1-Z5的形成温度主要介于80~160°C，与现今地层埋深相当。与大量黄铁矿和富硫沥青的共生（图2f），指示其形成与硫酸盐热还原作用有关。

图1 断裂带低温白云石（沉淀温度约20~40℃）和近断层环带状鞍形白云石（沉淀温度约80~160℃）的分布特征。

图2 (a)-(c)分别为鞍形白云石（5期化学环带）的背散射、Mg元素和Fe元素面扫图；（d）鞍形白云石不同化学环带的Fe和Mg元素含量散点图；（e）鞍形白云石晶面弧形弯曲特征；（f）鞍形白云石与黄铁矿和残余沥青共生。

（2）引入菱铁矿-菱镁矿Fe-Mg元素置换过程中的固溶体（Solidus）与水溶液（Solutus）二元体系概念，利用Lippmann曲线对（含）铁白云石环带沉淀时流体中Fe²⁺/Mg²⁺比进行了量化表征。结果显示，（含）铁白云石沉淀时，Fe²⁺/Mg²⁺比仅为约0.0035（图3）。黄铁矿沉淀对地层流体中Fe²⁺离子的消耗，与粘土矿物转化和暗色矿物蚀变提供的Fe²⁺离子，共同控制了地层流体中微量Fe²⁺离子的聚集，决定了化学环带的产生。

图3 100℃时菱铁矿-菱镁矿的固溶体（Solidus）与水溶液（Solutus）二元体系Lippmann曲线。

（3）鞍形白云石周期性的溶蚀-沉淀和化学环带的形成，与断层多期活动以及H₂S/CO₂和有机酸的充注密切相关。地层流体中硅酸盐矿物的蚀变和粘土矿物伊蒙混层化，共同导致地层流体中Fe²⁺含量的增大，促使Z1含铁白云石的沉淀。断层活动与酸性流体的注入可能造成了Z1的显著溶蚀，而H₂S/CO₂的充注一方面导致了Fe²⁺的消耗和黄铁矿的沉淀，另一方面增大了碳酸盐的碱度，促使Z2白云石的沉淀。随着H₂S的消耗、硅酸盐矿物的缓慢溶蚀和粘土矿物的转化，地层水中Fe²⁺含量逐渐增大，近而促使了Z3铁白云石的沉淀（图4），由此形成“含铁白云石-白云石-铁白云石-白云石-铁白云石”周期性的化学环带。在多期断层活动条件下，受成岩体系中H₂S气体分压、黄铁矿沉淀对Fe²⁺的消耗速率、硅酸盐矿物溶蚀与粘土矿物转化对的Fe²⁺的供给速率、白云石/铁白云石沉淀速率及埋藏温度等多种因素的影响，环带状鞍形白云石的形成过程十分复杂。该成因模式的建立，将有助于今后进一步揭示断层活动控制下成岩体系的开放/封闭与“硫酸盐/硫化物-碳酸盐-硅酸盐”复杂体系流体-岩石作用过程。

图4（a）断层活动影响下鞍形白云石周期性溶蚀与沉淀；（b）地层流体中Fe²⁺/Mg²⁺比和H₂S含量随时间的变化。

本成果以马鹏杰博士为第一作者，与林承焰教授和Helge Hellevang教授为共同通讯作者，近期发表于国际知名地球化学期刊Chemical Geology，并受到了国家科技重大专项（2017ZX05009-001; 2016ZX05027-004-002）、国家自然科学基金项目（41972142; U19B2006）和国家留学基金委（201806450008）的联合资助。

论文链接：Pengjie Ma*, Chengyan Lin*, Jens Jahren, Chunmei Dong, Lihua Ren, Helge Hellevang*, 2021. Cyclic zoning in authigenic saddle dolomite-ankerite: Indications of a complex interplay between fault-rupturing and diagenetic alteration. Chemical Geology, 559, 119831. Doi: 10.1016/j.chemgeo.2020.119831

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