厦门大学Xi Chen课题组--氧化石墨烯增益CsPbBr3钙钛矿纳米晶体的稳定电化学发光性质

卤化铅钙钛矿纳米晶体(PNCs)由于其优异的光学特性，使其成为电化学发光(ECL)领域的研究热点，成为高性能ECL发光材料的候选材料。然而，由于PNCs的离子盐性质，即使在配体的保护下，PNCs也会作为电解质在极性溶剂中迅速溶解。同时，为了保证有效的载流子转移和充足的激发态物种，需要PNCs、电极和电解质之间的界面(三相界面)的接触，从而实现稳定且超灵敏的ECL信号。该项工作中，首次提出了一种快速便捷的制备方法，通过将CsPbBr₃ PNCs固定在氨基功能化的氧化石墨烯(GO)上，可以制备丰富的三相界面，稳定PNCs结构并提供载体转移途径。因此，GO辅助的CsPbBr₃ PNCs三相界面在含10 mM TPrA的乙腈中，表现出强烈的ECL强度，并在连续循环电位扫描超过1 h后仍保持稳定。最后，将该方法应用于油酸铜的检测，检出限可低至10⁻¹⁸ M数量级。这项工作进一步验证了界面态对PNCs在ECL响应中的重要作用，和在超灵敏分析中的应用潜力。

Figure 1. CsPbBr₃/NCM的制备示意图。

Figure 2. (a) GO和(b) NCM的AFM形貌图。插图显示了相应的SEM图像。(c)−(f) NCM的XPS数据:(c)宽谱，(d) c 1s谱，(e) O 1s谱，(f) N 1s谱。

Figure 3．NCM在不同N/C比(摩尔比)时的SEM图像,及PNC/NCM对应的ECL响应。(a-c) SEM图像和(d - f) 在含有10 mM TPrA的乙腈中的ECL响应。

Figure 4．(a, b) CsPbBr₃纳米线/NCM和(d, e) CsPbBr₃纳米立方体/NCM 在ECL反应前后的形貌变化的TEM图像。(c, f)ECL反应前后的形态变化示意图。

Figure 5. (a)稳定的ECL信号输出超过1小时，RSD为6%。(b)不同油酸铜浓度下CsPbBr₃/NCM的ECL响应曲线。(c)油酸铜浓度在10^-18 ~ 10^-16M范围内对应的ECL响应。(d) ECL干扰强度试验。所有的ECL实验都是在含有10 mM TPrA的乙腈电解质中进行的。

该研究工作由厦门大学Xi Chen课题组于2021年发表在ACS Applied Nano Materials期刊上。原文：Stable Electrochemiluminescence of CsPbBr₃ Perovskite Nanocrystals Assisted by Graphene Oxide for Ultrasensitive Sensing。