美国得克萨斯大学奥斯汀分校、中国海洋大学王焕磊教授课题组--快充下具有超高钾化能力的富硫石墨烯纳米盒:存储机制和器件性能

这里,通过一步化学气相沉积合成了富硫的石墨烯纳米盒(SGN),作为钾离子电池和钾离子电容器(PIC)阳极,实现了出色的倍率性能和循环性能。 SGN电极在0.05 A g-1电流密度时,具有516 mAh g-1的可逆容量,在1 A g-1时快速充电容量达223 mA h g-1,并且还表现出优异的稳定性,1000次循环后容量保持率达89%。此外,SGN基PIC表现出优异的Ragone chart特性:在505 W kg-1时为112 Wh kg-1,在14618 W kg-1时为28 Wh kg-1,在6000次循环后其容量保持率为92%。XPS电荷存储序列主要基于碳中结构化学缺陷的可逆离子结合以及K−S−C和K2S化合物的可逆形成。透射电子显微镜分析表明,由于离子嵌入,石墨烯发生了可逆的膨胀,并成为低电压下容量的第二来源。即使经过1000次循环,这种嵌入机制极具稳定性。此外,恒电流间歇滴定技术分析结果显示,SGNs具有10-10至10-12 cm2s-1的扩散系数,比无硫碳高一个数量级。这项研究证明了通过标准的碳酸盐基电解质转换为醚类对应物,可以大大提高初始库仑效率。

Figure 1. SGN的合成过程,所得结构和电荷储存机理示意图。

Figure 2. (a,d)SGN-900,(b,e)SGN-1000和(c,f)GN-900的HRTEM图像和相应的石墨烯层间距情况。(g-j)SGN-900的HAADF-STEM图像和C,O和S的对应EDXS元素图。

Figure 3. SGN-900,SGN-1000和GN-900的结构,组分和近表面化学特征。包括(a)XRD,(b)拉曼光谱,(c)氮吸附-解吸等温线曲线和(d)相应的孔径分布。(e-h)XPS光谱。

Figure 4. SGN-900,SGN-1000和GN-900半电池的钾存储行为与K/K +的关系。(a)SGN-900的CV曲线,(b)恒电流曲线,(c)第i阶段和第ii阶段的容量以及相关的拉曼IG/ID比,(d)倍率性能,(e)比容量性质比较,(f)SGN-900在2 A g-1下的循环稳定性,(g)SGN和GN在不同扫描速率下的反应控制贡献, (h)GITT情况,以及(i)相应的钾离子扩散系数。

该研究工作由美国得克萨斯大学奥斯汀分校David Mitlin,中国海洋大学王焕磊教授课题组于2020年发表在ACS Nano期刊上。原文:Sulfur-Rich Graphene Nanoboxes with UltraHigh Potassiation Capacity at Fast Charge: Storage Mechanisms and Device Performance。

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