高氮掺杂的手风琴状碳用于快速稳定的储钾
钾离子电池(PIB)是未来大规模储能的潜在候选者。一个关键的挑战是石墨碳负极的(脱)钾稳定性受到有限的(002)层间距的阻碍。具有层次结构的非晶碳可以缓冲重复(脱)钾过程中的体积变化病实现稳定循环。
近日，广东工业大学张文礼教授等研究人员采用直接热解的方法合成了高氮掺杂(26.7 at.%)的类手风琴碳负极，该负极由薄碳纳米片和涡轮层状晶体结构组成。手风琴状碳的层次结构是由于热解炭化过程中的自组装过程而形成的。层次化的氮掺杂手风琴结构使其具有346 mAh g−1的高可逆容量和优越的循环稳定性。相关研究结果以“Accordion-Like Carbon with High Nitrogen Doping for Fast and Stable K Ion Storage”为题，发表在 Advanced Energy Materials 上。
本工作为利用直接热解工艺设计具有层次结构和富缺陷晶状结构的碳负极开辟了新的途径。
图文解析：
图 1. NvGn 的制备过程及其微观结构。 a) 用于制备 NvGn 的 RRS 流程图，以及在该策略的每个阶段获得的产品结构示意图。b) 表面和 c,d) 典型 3DG 横截面的 SEM 图像。e) PGPs 的 SEM 图像和 f) TEM 图像。g) 高倍率下 PGP 的 TEM 图像，其中 PGP 上的孔显示在黄色虚线圆圈中。h,i) NvGII 的 SEM 图像。j) NvGII 微观结构细节的 SEM 图像。k,l) NvGII 横截面的 SEM 图像。NvGII 中石墨烯层状结构的 m) 表面和 n) 层到层的微观结构。o,p) NvGII 的 TEM 图像。q) 典型的 3DG 仅作为人体骨骼，而 r) NvGn (n ≥ 2) 就像肌肉和韧带相连的人体骨骼。
图 2. NvGII 的表征。a) NvGII 可以制造成所需的确切形状和尺寸。b) NvGII 和 3DG 的孔隙率和孔径分布。c) NvGII 和 3DG 的拉曼光谱。d) NvGII 和 3DG 的 XRD 谱。
图 3. NvG 的理化性质及其理论模拟。 a) 3DG、NvGI、NvGI'和NvGII的密度以及它们之间的进化关系。b) 3DG 和 NvGII 的奈奎斯特图。c) 分别为 3DG、NvGI、NvGI' 和 NvGII 的典型应力-应变曲线。d) NvGII 3D 模型在立方空间中的理论模拟。右侧是 NvGII 在 z 轴方向的侧视图。e) 分别为 3DG、NvGI、NvGI' 和 NvGII 的势能分布。f,g) 分别沿 y 轴和 x 轴方向的相应应变和应力曲线。h) 测量 NvGII 和 3DG 的表观左右接触角。i）NvGII吸水过程示意图，其中表观接触角（θ*）和实际接触角（θa）分别表示，θa在整个过程中保持恒定。j) θa 与高度 (H) 之间的几何关系。k) 将从等式 (2) 获得的 θ* 与实验测量的 θ* 进行比较。插图显示了作为时间函数的液滴高度 (H) 的曲线。
图 4. NvGII 的电化学特性。a) 为 3DG 以及 NvGI 和 NvGII 收集的 CV 曲线，在 10 mV s-1 的扫描速率下具有不同的密度。b) NvGII 在不同扫描速率下的 CV 曲线。c) NvGII 在不同电流密度下的 GCD 曲线。d) NvGII 在不同电流密度下的重量和体积电容。e) NvGII 在电流密度范围为 1 到 10 A cm−3 时的比电容。f) NvGII 在 100 mV s-1 的扫描速率下循环 5000 次的循环稳定性。
图 5. NvG 的 CDI 性能。 a) CDI 过程示意图。b) 不同密度的 3DG、NvGI、NvGI'、NvGII 和 NvGIII 的 v-mSAC 比较。c) NvGII 在 500 mg L-1 NaCl 溶液中的电吸附-解吸循环，依次为 1.0、1.2、1.5 和 2.0 V。d、e) NvGII 在上述施加电压 (d) 和不同浓度下的 Ragone 图 NaCl 溶液 (e)。f) NvGII 在 2.0 V 的 500 mg L-1 NaCl 溶液中的电吸附和长期再生循环。g) 在第 1 个循环和第 95 个循环的脱盐过程中 NaCl 溶液浓度作为时间函数的比较。
图 6. NvGII 令人敬畏的实际应用。 a) NvGn 与之前报道的用于 v-mSAC 的独立 3D 碳基 CDI 电极的比较。b) 3DG 和 NvGII 在 2.0 V 的 500 mg L-1 NaCl 溶液中的脱盐效果比较。c,d) 使用具有相同电极厚度的小尺寸 NvGII (4 cm2) 设计了一个微型 CDI 装置，其 具有相同尺寸的基于 3DG 的 CDI 设备的 12 倍的脱盐能力，或一个传统 3DG 电极 (49 cm2) 尺寸的十二分之一。e) NvGII、3DG 和其他独立的 3D 碳基材料的 Ragone 图。f) 3DG 和 NvGII 单位能耗的海水淡化。
文献信息：
DOI: 10.1002/adma.202105853
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