Chem. Eng.J. ：CoNi2S4纳米片与S，P共掺杂石墨烯杂化材料作为超级电容器电极材料

过渡金属氢氧化物/硫化物因其良好的法拉第活性而被认为是一种新型高效电极材料。然而，聚集问题和较差的速率性能严重阻碍了其在超级电容器中的实际应用。

近日，重庆大学张育新教授及其研究团队通过温和的多步水热法和磺化作用，将由NiCo-OH前驱体（NCO）纳米线制备的CoNi2S4纳米片形态限制在S，P共掺杂的石墨烯中(DGNCS) 进行杂化。S，P共掺杂石墨烯（DG）充当导电途径和骨架支撑，并提供丰富的配位原子以防止聚集并改善结构稳定性。CoNi2S4纳米片充当主要活性成分，并提供丰富的活性位点以增强电化学性能。相关研究成果以“Morphologically confined hybridization of tiny CoNi2S4 nanosheets into S, P co-doped graphene leading to enhanced pseudocapacitance and rate capability”为题发表在《CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL》上。
图1. DGNCS制备过程的示意图
由于各组分的协同作用，所制备的DGNCS电极在2 A g（-1）时可提供1136.5 F g（-1）（126.28 mAh g（-1））的比电容，在15 A g（-1）时经过5000次循环后，其电容保持率为70.1％。与纯NCS (CoNi2S4)相比，DGNCS的速率性能(38.58%)提高了2.44倍。由活性石墨烯和所获得的DGNCS组装而成的非对称超级电容器（ASC）器件实现了25.62 Wh kg（-1）的最大能量密度和8000 W kg（-1）的出色功率密度。此外，ASC器件在5A g(-1)下进行5000次循环后，显示出良好的循环稳定性，电容保持率为86.49%。
图2. 这些样品的电化学性能。（a）以50 mV s-1的扫描速率在-0.1至0.5 V的电势区间内获得的样品CV曲线，（b）在电流密度为2A g-1时电势为0-0.4V区间内样品的CC曲线，（c）所得样品的速率性能，（d）所得样品的Nyquist图，（e）不同扫描速率下DGNCS电极在-0.1至0.5 V的电势区间内的CV曲线，（f）不同电流密度下DGNCS电极在0-0.4 V的电势区间内的CC曲线，DGNCS电极在0-0.4 V电位窗口下具有不同电流密度的CC曲线，（g）DGNCS和NCS电极在15 A g-1（插图）下进行循环测试前后的循环测试和CC曲线，(h) DGNCS电极循环试验前后的Nyquist图，(i) Nyquist图建模的等效电路。
优异的电化学性能证实了该制备方法的有效性，为进一步设计用于下一代储能器件的新型复合电极提供了新的途径。

亮点

  • 植酸和H2SO4用于与石墨烯合成纳米尺寸的CoNi2S4。

  • 通过S和P原子的配位，将CoNi2S4纳米片固定在石墨烯上。

  • NiCo前驱体的形态可以从纳米线调整到纳米片。

  • 该混合超级电容器具有优异的电化学性能。

  • S和P掺杂的石墨烯改善了CoNi2S4的速率性能。

DOI: 10.1016/j.cej.2019.122305
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