清华《Nature Commun》:揭示隧穿导致材料绝热的新机理!

低导热晶体已经被广泛地研究,通常通过引入晶体缺陷来散射声子来实现。这一策略已经在不同种类的材料中得到了证明,包括多层材料,多晶半导体,以及含有纳米沉淀物的固体材料等。具有低导热性的晶体材料通常具有大的非调和力常数,如SnSe和Tl3VSe4;复杂的晶体结构导致大声子散射相空间;或自然发生的不均匀纳米结构,如AgSbTe2,否则没有结构缺陷。这种缺陷浓度较低的均匀单晶,在德拜温度以上时,其导热系数通常随温度的升高而降低。据报道,只有少数化合物偏离了这一趋势。虽然具有复杂或低对称晶体结构的材料不一定具有玻璃状的导热系数,但大多数表现出这种趋势的材料在结构上是复杂的。然而,明确地确定玻璃趋势的起源已经被证明是具有挑战性的。因此,单晶玻璃状热导率的机理尚不清楚。
近日,清华大学清华-伯克利深圳学院孙波教授团队报道了在六方钙钛矿硫属单晶BaTiS3中观察到的极低和玻璃样导热系数,尽管它具有高度对称和简单的原始晶胞。弹性和非弹性散射测量揭示了这种不寻常趋势的量子力学起源。两能级原子隧穿系统存在于Ti原子的浅双阱势中,具有足够高的频率来散射载热声子至室温。几十年来,原子隧穿现象一直被用来解释固体的低温热导率,而这项研究证实了亚太赫兹频率隧穿系统的存在,即使在高质量的电绝缘单晶体中,也会导致远高于低温的异常输运特性。这项研究工作以“High frequency atomic tunneling yields ultralow and glass-like thermal conductivity in chalcogenide single crystals”为题发表在《Nature Communications》上。
原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-020-19872-w
总的来说,这项研究首次直接观察到一个两能级系统,它的频率足够高,可以在较长的温度范围内中断高质量的电绝缘单晶材料的热传导,这一结果既具有基本意义,也具有实际意义!(文:one end)
图1. BaTiS3单晶的结构和热传输特性表征
图2. 中子粉末衍射测量得到的成对分布函数图
图3  晶体动力学与原子隧穿分裂图
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