Acc. Chem. Res.：固体酸催化剂酸性和反应性能关系的固体核磁共振研究
由 X-MOL发布于 2016-06-15
最近，应美国化学会Accounts of Chemical Research杂志的邀请，中科院武汉物理与数学研究所邓风研究组撰写了关于“固体酸催化剂酸性和反应性能关系的固体核磁共振研究”的专题论文，介绍了研究组近十年来在该领域取得的研究成果（Acc. Chem. Res., 2016, 49, 655-663）。
固体酸催化剂酸性与反应性能的关系
固体酸催化剂（包括沸石分子筛、金属氧化物、杂多酸等）具有环境友好、选择性高、反应物和产物易分离等优点，广泛用于石油化工高品质燃油和大宗化学品的工业化生产。固体酸催化剂的活性中心即“酸中心”的结构与性能直接影响反应分子的吸附方式、化学键断裂及重组、中间体和产物的生成，从而决定了其独特的催化反应性能。然而由于缺乏在原子分子水平上表征固体酸催化剂活性中心的有效手段，在一定程度上制约了高性能固体酸催化剂的研发。中国科学院武汉物理与数学研究所邓风研究员、郑安民研究员和李申慧副研究员等人以阐明固体酸催化剂“酸中心”结构和反应性能的关系为重点，经过长期系统的研究，发展了一系列固体核磁共振（NMR）实验方法，解决了固体酸催化反应中的若干关键科学问题：（1）建立了通过探针分子（包括氘代吡啶、丙酮、三烷基氧磷和三甲基磷等）的NMR化学位移实验值来定量测量催化剂酸强度的方法，该方法被越来越多的国内外学者所使用；（2）建立了用于研究催化剂不同“酸中心”相互作用的二维1H-1H和27Al-27Al双量子固体NMR方法，揭示了沸石分子筛中Brønsted酸和Lewis酸协同作用的机制；（3）揭示了催化剂的酸强度和孔道“限域效应”对反应性能的影响规律，对于人们从原子分子水平上深入理解催化剂的构-效关系以及发展高效固体酸催化剂都具有重要意义。其中，在用含磷探针分子（三烷基氧磷和三甲基磷）定量表征固体催化剂的酸性方面，邓风研究组与台湾原子分子科学研究所的刘尚斌研究组进行了密切的合作研究。
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.accounts.6b00007
原文：Acidic Properties and Structure–Activity Correlations of Solid Acid Catalysts Revealed by Solid-State NMR Spectroscopy
Acc. Chem. Res., 2016, 49, 655-663, DOI: 10.1021/acs.accounts.6b00007
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