新型催化剂问世！利用量子力学技术，向清洁能源未来迈出关键一步
过去几年，将太阳转化为电能的技术发展非常迅速。将水分子分解为氢气和氧气，以燃料的形式把产生的氢气储存下来，并根据需求用于放电，是一种利用太阳能的新方法。
但目前析氧反应（OER）中所用的催化材料还不够高效，所以这个方法无法在实际中得到应用。能使这项技术得以实现的关键，是寻找水分子分解过程中析氧反应（OER）的高效催化剂。
在过去的十年里，人们一直在努力寻找新的析氧反应（OER）催化剂，通过对析氧反应的机理进行进一步的研究，从而为开发改进的催化剂提供的新的方法。在这之中，对多相 OER 催化作用至关重要却尚未解决的两个问题是：如何识别和构建定义明确的高效 OER 催化作用的催化中心，以及如何明确描绘 OER 和在该中心的竞争反应的原子机制和动力学。
近日有研究人员利用钴和钛元素生产了一种新型催化剂，并基于最新开发的量子力学计算（GCQM）和原位与离位光谱探针验证的单中心钴原子结构，揭示了析氧反应（OER）的机制。
2020 年 12 月 14 日，弗吉尼亚大学（UVA）艺术与科学研究院的张森团队与加州理工学院和美国能源部阿贡国家实验室、劳伦斯-伯克利国家实验室和布鲁克海文国家实验室的研究人员合作在 Nature Catalysis 杂志发表了一篇论文，标题为《催化单点 Co 在板钛矿二氧化钛纳米棒表面上的析氧反应》（Oxygen evolution reaction over catalytic single-site Co in a well-defined brookite TiO2 nanorod surface）。
该篇文章提供了一种新工艺，即在二氧化钛纳米晶体表面的原子层面上创建活性催化位点，可产生耐用的催化材料并能够更好地引发析氧反应。论文还基于最新开发的量子力学计算（GCQM），对析氧反应（OER）动力学实验理论进行了详细的验证。这一研究成果代表着向清洁能源未来迈出了关键一步。
图 | 弗吉尼亚大学（UVA）化学助理教授张森（左）和联邦化学教授T. Brent Gunnoe（中）正在领导一项研究项目，该项目旨在提高新太阳能技术的基础知识。张森实验室的四年级研究生刘畅（右）是他们在《自然催化》上发表的这篇论文的第一作者。
根据联邦化学教授 T. Brent Gunnoe 的讲述：“这项创新以张森实验室的成果为中心，代表了一种改进和理解催化材料的新方法，其结果涉及先进的材料合成，原子级表征和量子力学理论。”
在阿贡国家实验室和劳伦斯·伯克利国家实验室的帮助下，研究团队采用原位扩展x光吸收精细结构光谱（EXAFS）和原位同步辐射 x 光衍射（SRXRD），对样本结构进行分析，得出了钴通过单中心取代均匀地掺杂在纳米棒中，并且在析氧反应（OER）条件下是稳定的这一结果。此外，来自加州理工学院的研究人员还利用最新开发的量子力学计算方法（GCQM）对析氧反应速率进行预测，其预测结果与张森团队的实验结果一致。
Argonne X 物理学家、本篇论文作者之一周华说：“这项工作使用了来自 Advanced Photon Source 和 Advanced Light Source 的 X 射线束线，其中包括一个‘快速访问’程序，用于快速反馈循环，以探索新兴的或紧迫的科学思想。我们非常高兴的是，这两个国家科学用户设施都可以为这项巧妙而整洁的工作做出实质性贡献，这将使清洁能源技术的发展实现飞跃。”
加州理工学院材料科学和应用物理学教授，该项目主要研究人员之一 William A. Goddard III 说：“五年多来，我们一直在开发新的量子力学技术，以了解析氧反应机理，但在所有先前的研究中，我们无法确定确切的催化剂结构。张森的催化剂具有明确的原子结构，并且我们发现我们的理论输出在本质上与可观察的实验结果完全吻合。这为我们的新理论方法提供了首次强有力的实验验证，我们现在可以将其用于预测甚至可以合成和测试的更好的催化剂。这是迈向全球清洁能源的重要里程碑。”
这项工作理解并验证了析氧反应（OER）和动力学最新开发的量子力学计算方法（GCQM），为进一步微调电催化剂以提高效率提供了方法基础。
张森团队在论文中指出：“我们通过结合纳米晶体的原子精确合成和量子力学计算方法（GCQM）计算，展示了OER研究的方法学进展。我们合成具有替代钴掺杂的二氧化钛纳米棒，使得单中心钴能够结合到板钛矿相二氧化钛表面。原位和非原位光谱研究表明，所得钴-二氧化钛纳米棒在碱性条件下可以高效催化 OER ，并且在该反应条件下稳定，没有相变或分离。基于良好表征的结构，我们的 GCQM 计算提供了 OER 动力学的原子理解，与实验观察非常一致，这说明 GCQM 计算未来可以用作探索最佳的纳米催化剂合成。”
弗吉尼亚大学（UVA）化学系主任 Jill·Venton 表示：“弗吉尼亚大学（UVA）和其他研究人员实现了跨学科合作，并且在清洁能源方面取得了令人兴奋的发现，这是一个很好的榜样。”