高丽大学《AEM》：实现高比/面积容量和高倍率的高性能纺织阴极

对可变便携式/软电子设备的兴起和爆炸性增长极大地增加了对具有更高能量密度、快倍率能力和长期稳定性的充电电池的需求。特别是，软电子电池的机械灵活性应该很好地适应人体的各种运动和形状，而不是简单地将它们放在身上和携带在身上。因此，为了制备出同时满足上述电化学性能和机械性能的高性能电池，开发高质量的电极组件(即能量材料和柔性导体)并设计出能够最大限度地发挥其功能的最佳电极结构是至关重要的。

来自韩国高丽大学等单位的研究人员，报道了一种具有显著比/面容量和高倍率能力的高性能纺织阴极，通过界面相互作用介导的组装，可以直接桥接纺织品和导电材料之间以及导电材料和活性材料之间存在的所有界面，从而最大限度地减少不必要的绝缘有机物。相关论文发表在Advanced Energy Materials。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202101631

首先，将胺(NH₂)和羧酸(COOH)功能化的多壁碳纳米管(MWNTs)逐层交替组装到纤维素纺织品上，利用氢键作用制备导电纺织品。二油酰胺稳定的LiFePO₄纳米粒子(DA-LFP NPs)在有机介质中具有高结晶度和高分散稳定性，通过吸附在LFP纳米粒子表面的天然DA配体和MWNT-NH₂的NH₂基团之间的配体置换，将其与MWNT-NH₂连续LBL组装在导电纺织品上。在这种情况下，35 nm大小的LFP纳米粒子被密集而均匀地吸附在纺织品的所有区域上，此外，它们的面积容量随着沉积数的增加而增加，而电荷转移动力学没有明显的损失。所制得的纺织正极材料具有优异的比/面容量(0.1C时为196mAh g⁻¹/8.3mAh cm⁻²)和高倍率性能，并具有高度柔性的机械性能。

图1.a)合成DA-LFP NPs的HR-TEM图像和SAED图案(右下角)。b)DA-LFP纳米颗粒(上)和粗二油酰胺(DA)的FTIR光谱(下)。

图2.a)(DA-LFP NP/MWNT复合)₃₀涂层纺织电极的横截面和高倍率FE-SEM图像(上)以及相应的C、Fe和P的EDS元素映射图像(下)。

图3.a)具有不同周期数(m=10、20和30)的(DA-LFPNP/MWNT-composite)_m涂层纺织电极的恒流充放电特性，电流密度为17mAmg⁻¹。

图4.a)纺织电极之字形折叠法的示意图。b)LRR组装的纺织电极在初始状态(展开、顶部)和折叠状态(底部)的FE-SEM图像。

本文证明，通过高质量的能量纳米材料(即LFP纳米粒子和多壁碳纳米管)的界面LRR组装，可以实现高面积容量、优异的倍率性能和长期循环保持的纺织基锂离子电池正极。本方法的亮点在于，所有电极组件(即活性材料和纺织衬底)之间的良好、强烈的相互作用允许在纺织品衬底的所有可接近的表面上形成致密且均匀分布的活性复合膜(即(DA-LFP NP/MWNT-composite)_m多层膜)而不会出现任何明显的团聚现象，从而即使在高负载活性材料后也能保持纺织品的物理性质(即具有优异机械柔性的多孔结构)。

特别是，LFP NPs与MWNT-NH₂(特别是MWNT表面的胺基)之间的共价键有效地消除了LFP NP表面的绝缘有机配体(即DA)，显著降低了电极的内阻(特别是源于界面处的接触电阻)。LRR组装的纺织电极在17 mA g⁻¹(0.1C)下的高倍率容量达到2.9mAh cm⁻²(即15.2 mg cm⁻²的面质量密度为191mAh g⁻¹)，远远超过传统的浆料浇铸电极的性能。

重要的是，LRR组装的纺织电极具有优异的结构稳定性，使我们能够通过简单的折叠将面积容量进一步提高到8.3mAh cm⁻²(在17 mA g⁻¹下为45.9mg cm⁻²)，而不会显著降低比容量和倍率能力。因此，引入的LRR电极组装工艺为在设计下一代电化学能源器件时克服电荷传输限制提供了强有力的策略。（文：SSC）