浙江师范大学Jianrong Chen课题组--石墨烯负载的单原子铜催化剂通过过氧化一硫酸盐的非均相活化有效降解和矿化抗生素

单金属催化剂在均相催化和多相催化之间架起了一座桥梁。本文中,我们报告了通过过氧化单硫酸盐(PMS)的异质活化,嵌入还原氧化石墨烯中的单原子铜位点(SA-Cu/rGO),可降解各种抗生素,包括磺胺甲恶唑(SMX)、美罗培南和磺胺呋喃。SA-Cu/rGO/PMS系统在SMX降解方面表现出增强的性能,其动力学比rGO/PMS系统快约3.9倍。令人惊讶的是,我们发现SA-Cu/rGO/PMS系统在120分钟内消除了超过99%的总有机碳(TOC),这证明了其出色的矿化能力。增强的催化性能可能归因于rGO基质与暴露的Cu活性位点之间的协同效应,这促进了大量反应物种的产生以及污染物在催化剂表面的原位分解。这种具有多功能特性的SA-Cu/rGO催化剂可以潜在地应用于难处理废水的处理。

Figure 1. SA-Cu/rGO的(a)SEM图像,(b)TEM图像,(c,d)HAADF-STEM图像及其放大图;SA-Cu/rGO的(e)TEM图像和(f-h)对应EDX映射。

Figure 2. (a)初始溶液pH值的影响;(b)不同的反应系统和(c)PMS剂量对SMX降解的影响。(d)回收的SA-Cu/rGO使SMX循环降解。

Figure 3. (a)通过使用SA-Cu/rGO/PMS系统催化降解各种抗生素和(b)降解SMX加标制药废水

Figure 4. (a)在各种淬火条件下用SA-Cu/rGO降解SMX催化剂的淬火实验;(b)rGO、SA-Cu/rGO、rGO+PMS和SACu/rGO+PMS系统的TEMP自旋阱ESR谱

相关研究成果于2020年由浙江师范大学Jianrong Chen课题组,发表在Chemical Engineering Journal(doi.org/10.1016/j.cej.2020.124904)上。原文:Efficient degradation and mineralization of antibiotics via heterogeneous activation of peroxymonosulfate by using graphene supported single-atom Cu catalyst。

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