印度霍米巴巴国家研究所S.R. Polaki课题组--工程化边缘端接和缺陷密度以增强垂直石墨烯纳米片的电化学电容性能

近年来,垂直石墨烯纳米片(VGN)由于其独特的形态和非常高的表面积而备受关注。本文中,我们通过在不同气体环境(H2、N2和O2)下进行后沉积等离子体处理来设计VGN的边缘端接,以实现具有所需机能(-H,-N和-O或-OH)的VGN表面以扩展它的潜力。此外,发现等离子体功能化可以操纵VGN中的缺陷类型(sp3或空位)。基于自旋极化第一原理密度泛函理论的计算和X射线光电子能谱(XPS)分析均证实了在N2等离子体处理的情况下空位缺陷的消失,以及在H2和O2等离子体处理的情况下缺陷密度的提高。显然,经过等离子体处理的VGN的表面能(107-846.2 mJ m-2)显着提高。依次将固有的疏水性VGN操纵为超亲水性。此外,经等离子体处理的VGN在电化学电容上表现出一阶增强,这也证实了其润湿性。此外,经等离子体处理的VGN具有更高的电容保持能力,这表明其电化学稳定性得到了改善。上述事实强调了边缘端接、缺陷密度和缺陷类型对于增强VGN的电化学电容性能并改善循环稳定性的重要作用。

Figure 1. (a)生长的VGN、(b)H2-VGN、(c)N2-VGN、(d)O2-VGN的SEM显微照片,以及(e)生长的和经过等离子体处理的VGN的壁间距离分布曲线。

Figure 2. 生长的VGN的(a)循环伏安法和(b)充放电曲线。

Figure 3. (a,d)H2-VGN、(b,e)N2-VGN和(c,f)O2-VGN的CV和CD;(g)0.1 V s-1下的CV比较;(h)面电容vs.扫描速率曲线;(i)电容保持率

Figure 4. (a)生长和经等离子体处理的VGN的阻抗响应,插图显示等效电路和完整的EIS谱图;(b)生长和经等离子体处理的VGN的波特图。

相关研究成果于2021年由印度霍米巴巴国家研究所S.R. Polaki课题组,发表在Applied Surface Science(https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.149045)上。原文:Engineering the edge-terminations and defect-density to enhance the electrochemical capacitance performance of vertical graphene nanosheets。

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