浙江大学催化研究所王勇教授课题组2019年研究成果

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Haiyan Wang, Yuzhuo Chen, Ruxue Fan, Jiadong Chen, Zhe Wang, Shanjun Mao, Yong Wang*, Selective Electrochemical Reduction of Nitrogen to Ammonia by Adjusting the Three-Phase Interface, Research, 2019, 2019, 1401209.

在这篇文章中该课题组提出一种经过调整的三相界面,以增强催化剂表面的氮(N2)覆盖率,并在水溶液中达到创纪录的法拉第效率(FE),最高可达97%。得益于高效的三界面接触线,几乎完全被抑制的HER过程与增强的NRR活性相结合,对NH3具有出色的选择性,由理论和实验结果证明。我们的策略还证明了其对具有强H吸附能力的其他催化剂的适用性,可通过对这些催化剂进行工程改造来将NH3合成的FE提升至90%以上,并提高NRR活性。

02

Zhenzhen Wang, Chunpeng Wang, Shanjun Mao, Yutong Gong, Yuzhuo Chen and Yong Wang*, Pd nanoparticles anchored on amino-functionalized hierarchically porous carbon for efficient dehydrogenation of formic acid at ambient condition, J. Mater. Chem. A, 2019,7, 25791-25795.

在该文章中,该课题组以氨基官能化的分级多孔碳为载体,制备了小且分散良好的钯纳米颗粒(2.5nm)。将氨基和分级孔整合到一个复合物中的所得Pd催化剂在室温下对无添加剂的甲酸脱氢反应表现出出色的催化活性(每表面Pd位点每小时3798个)。

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Lei Xie, Zhe Wang, Jinrong Liu, Yutong Gong, Shanjun Mao, Guofeng Lü, Xiao Ma, Lili Yu, Yong Wang, Kinetics-controlled synthesis of hierarchically porous materials with tunable properties from diverse building blocks, Carbon, 2019,155, 611-617.

在文章中,该课题组开发了一种动力学控制的软模板策略,从而能够从各种构建基块制备一系列具有可变的多孔和形态结构的HPP和HPC。通过简单地控制酸浓度变化的反应动力学,可以生成由有序介孔板组装而成的花状和层状材料,以及具有可调节介孔和大孔的材料,这些材料由大小不同的纳米粒子聚集而成。此外,Pt纳米颗粒原位封装在HPP内部。凭借Pt纳米颗粒和HPC的优势,Pt@HPCs催化剂实现了各种烯烃的尺寸选择加氢。

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Shanjun Mao, Bowen Zhao, Zhe Wang, Yutong Gong, Guofeng Lü, Xiao Ma, Lili Yu, Yong Wang, Tuning the Catalytic Performance for the Semi-hydrogenation of Alkynols by Selectively Poisoning the Active Sites of Pd Catalysts, Green Chem., 2019, 21, 4143-4151.

在这篇文章,该课题组报告了一种可控制的半氢化催化剂合成策略,该策略通过有选择地使Pd纳米颗粒的边缘和角部中毒而成功地提高了催化性能。当保留晶面的完整性时,两者均具有较高的活度(〜1340h-1)和选择性(在99%的转化率下为95%左右)是在乙醇中的2-甲基-3-丁炔-2-醇(MBY)的半氢化反应实现的,乙醇是工业上重要的合成维生素E的中间产物,无需加入任何有毒的添加剂。而且,在无溶剂和有机吸附剂条件下,转化率达到99%时,收率可能超过98%,这是以前从未实现的。这项工作为设计和开发用于烯醇或什至取代炔烃的半加氢的高性能催化剂提供了不同的视角。

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Jinrong Liu, Lei Xie, Jiang Deng, Yutong Gong, Guping Tang, Hongzhen Bai*, Yong Wang*, Annular mesoporous carbonaceous nanospheres from biomass-derived building units with enhanced biological interactions, Chem. Mater., 2019, 31, 7186-7191.

在这篇文章中,该课题组采用水热生物质衍生的纳米球设计增强生物医学中的细胞传递,并克服尺寸小于100nm的小介孔水热碳纳米球(SMHN)合成的困难。开发了一种简便的动力学控制软模板策略,以单糖作为碳源,构建具有30-80nm的精确可调尺寸,有序通道和丰富的功能性糖基化基团的环形SMHN。SMHN具有503mgg–1的高负载能力阿霉素由于介孔结构和丰富的功能性糖基化基团而被称为“阿霉素”。而且,SMHN显示出低的细胞毒性,几乎没有溶血作用和生物学相互作用,显示出高效的内在化性能。用异硫氰酸荧光素处理的SMHN处理的细胞在75分钟内具有较高的平均荧光强度,明显高于碳对应物。相信SMHN的生物学相互作用归因于保留的功能性糖基化基团,其可以激活葡萄糖转运蛋白并介导跨细胞膜的内吞作用。用于构造SMHN的方法为生成具有粗糙环形结构的中孔碳质小颗粒提供了巨大的机会。

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Shanjun Mao; Chunpeng Wang; Yong Wang*, The chemical nature of N doping on N doped carbon supported noble metal catalysts. J. Catal., 2019, 375, 456-465.

在氮掺杂的碳载金属催化剂中N和金属纳米颗粒(NPs)之间相互作用的性质还没有深入解释,在这篇文章中,该课题组认为石墨N(Ng)可能有助于成核和分散,而吡啶N(Np)既用作锚定剂又用作分散剂。但是,NP和CN之间的相互作用可能不仅仅局限在NP和N之间,因为NP捐赠的电子没有被N保留。实际上,NP和支持物之间的费米能级能隙可能是至关重要的。确定电子转移的因素。电子转移的这种局域化降低NP与载体之间的极化,进而抑制了NP的深度氧化,并保持了较高的Me/CN金属比。

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Wang, Haiyan; Fan, Ruxue; Miao, Jingyu; Deng, Jiang; Wang, Yong*, Oxygen Groups Immobilized in Micropores for Enhancing the Pseudocapacitance, ACS Sus. Chem. & Eng.,2019,7,11407-11414.

杂原子对掺杂碳电容的影响提供了提高其电化学性能的有效策略。在这篇文章,该课题组证明拟电容行为与键合氧的化学位点密切相关,可以通过将氧官能团固定在微孔上来增强其活性。另外,掺杂方式对电容保持能力有重大影响。制备的氧掺杂碳布达到3457mFcm-2的高电容,也有望将其应用于柔性固态超级电容器(SSC)。这些发现可以为高性能柔性储能器件的高级杂原子掺杂材料的未来设计和应用开辟新的机遇。

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Yong Wang, Preface to special issue on celebrating the 40th anniversary of Institute of Catalysis, Zhejiang University, Chin. J. Catal., 2019, 40, 969-970 (Preface).

09

Xiaobing Bao,a Yutong Gong,*a Yuzhuo Chen,a Hao Zhang,b Zhe Wang,a Shanjun Mao,a Lei Xie,a Zheng Jiang*b and Yong Wang*a, Carbon vacancy defect-activated Pt cluster for hydrogen generation, J. Mater. Chem. A 2019, 7, 15364-15370.

在这篇文章中,该课题组用简单且可扩展的原位制造了稳定的铂族金属簇(Pt,Pd和Au),它们被碳纳米管(CNT)内的结构缺陷捕获电化学策略。Pt团簇对氢气逸出反应(HER)表现出优异的电催化活性,相对于基准20wt%Pt/C的质量活性提高了100倍,并且超电势低得多。有人提出,空位缺陷结构(双空位和单空位)稳定了Pt团簇的迁移和氧化,并优化了态电子密度,从而激活了具有高稳定性的有效HER的Pt物种。这些结果为结构缺陷对活性相的影响提供新的见解,并提供一种简便竞争的策略来合成稳定的所需催化剂。

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Jiayi Chen, Haiyan Wang, Zhe Wang, Shanjun Mao, Jian Yu, Yong Wang, Yong Wang *, Re-dispersion of Mo-based Catalysts and the Rational Design of Super Small-sized Metallic Mo Species, ACS Catal., 2019, 9, 5302-5307.

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Yuzhuo Chen, Xiangqian Kong, Shanjun Mao, Zhe Wang,Yutong Gong, Yong Wang*, Study on the Role of Alkaline Sodium Additive in Selective Hydrogenation of Phenol, Chin. J. Catal., 2019, 40, 1516-1524.

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Jiadong Chen, Haiyan Wang*, Yutong Gong and Yong Wang*, Directly Immobilizing Ru-Tannic Acid linkage coordination Complex on Carbon Cloth: An Efficient and Ultrastable Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction, J. Mater. Chem. A, 2019,7, 11038-11043 (2019 Journal of Materials Chemistry A HOT Papers)

在这篇文章中,该课题组通过在活性炭布(ACC)上使用天然多酚鞣酸(TA)和Ru III配位络合物的一步组装来报告一种简单,实用和有效的涂覆方法。受益于Ru III之间的紧密协调碱性介质中的TA和TA,通过这种稳健的方法制备的Ru-TA / ACC催化剂显示出优异的稳定性,经过130个小时的恒定电解后不会降低活性。Ru-TA键联配位化合物的分子分散性确保了在碱性介质中的高HER催化效率。通常,Ru-TA / ACC催化剂在1.0 M KOH溶液中具有接近0mV的极低起始电势和29mV的微小过电势,可实现10mA cm -2。这些性能比Pt/C催化剂要好得多,这证明了其替代Pt基催化剂的巨大潜力。

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Yuzhuo Chen, Zhe Wang, Shanjun Mao, Yong Wang*,Rational design of hydrogenation catalysts by using nitrogen doped porous carbon,Chin. J. Catal., 2019, 40, 971-979.

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Chunhong Chen, Lei Xie, and Yong Wang*, Recent advances in the synthesis and applications of anisotropic carbon and silica-based nanoparticles, Nano Research, 2019, 12, 1267-1278 (Invited Review).

在这篇综述中,该课题组提供与各向异性碳和二氧化硅基纳米结构相关的研究的最新摘要,涵盖其合成和应用。

人物介绍

王勇,浙江大学化学系教授,博士生导师,催化研究所所长。中组部“万人计划”青年拔尖人才及国家优秀青年基金获得者。2002年本科毕业于湘潭大学化工学院,2007年博士毕业于浙江大学化工系,2007年~2009年在浙江大学化学系从事博士后研究工作,2009年~2011年在德国马普胶体与界面化学研究所从事博士后研究工作,2011年进入浙江大学工作至今。作为项目负责人先后承担多项国家及省部级项目,如国家自然科学基金优秀青年基金、面上项目以及浙江省杰出青年基金和重点基金等项目。在J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表SCI论文130余篇,SCI引用10350余次,H-index 48。获授权国家发明专利21项。

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