通讯作者：刘庆华；韦世强通讯单位：中国科学技术大学揭示活性位点的动力学对于实现质子交换膜电解质中析氧反应(OER)电催化剂的活性增加、稳定性增强和成本降低至关重要。为了在酸性介质中实现高电催化活性和长期耐久性，中国科学技术大学韦世强教授和刘庆华副研究员通过可控的“电驱动氨基诱导”策略，设计了一种新型原子分散的Ir活性位点。确定了原子级电位驱动的动态耦合氧，AD-HN-Ir具有超高电化学酸性OER活性。相关工作以“In-situ spectroscopic observation of dynamic coupling oxygen on atomically dispersed iridium electrocatalyst for acidic water oxidation”为题发表在Nature Communications上。
图1. AD-HN-Ir电催化剂的原位电化学测量和结构表征。要点1. 在原子水平上，由于PAni和电驱动NH2的弱氧化还原单元中的选择性离子键合效应，AD-Ir-N4部分被空间限制在具有强界面化学耦合的异质氮配置的3D碳基底中。原位X射线吸收精细结构(XAFS)光谱和X射线吸收光谱显示，在低驱动电位下，在Ir活性位点上形成了一个以O-hetero-Ir-N4形式的氧原子，加速了电子从金属位点到相邻原子以加快反应动力学。要点2. 原位同步辐射红外(SRIR)和电化学阻抗谱(EIS)直接观察到低驱动电压下的H2O吸附和O-hetero-Ir-N4结构作为具亲电性的活性中心，促进*OOH中间产物的产生。该过程有利于H2O在Ir活性位点上的解离，以及抵抗活性位点的过度氧化和溶解。在酸性OER过程中加入氧气，快速克服水氧化的速率决定步骤，进而提高有效的酸性OER活性和稳定性。要点3. AD-HN-Ir电催化剂提供了在216 mV的低过电位，实现了10 mAcm-2的酸性OER电流密度，具有2860A g metal-1的超高质量活性和高周转率5110h-1(TOF)。OER法拉第效率约为97%，并且在酸性介质中连续运行100小时后，酸性OER活性没有明显衰减。
