陈梦舫课题组在粘土矿物铁基材料高效同步去除重金属-氯代烃复合污染研究方面取得进展

不同污染物同时或先后进入地下环境，尤其是在化工企业密集的工业园区形成复合污染的现象非常普遍。六价铬（Cr(VI)）和三氯乙烯（TCE）是一类代表性的地下水有机-无机复合污染。作为重非水相液体和稳定的重金属，它们很难发生自然降解，且在Cr(VI)浓度较高或修复材料不足时，由于Cr(VI)的快速吸附作用占据了修复材料活性位点，使得还原体系较难实现二者的同步去除。近日，中国科学院南京土壤研究所陈梦舫研究员团队在凹凸棒石-纳米零价铁复合材料（AT-nZVI）/过硫酸盐（PS）去除Cr(VI)-TCE复合污染机制研究方面取得新的进展。

进展1：研究了AT-nZVI/PS对水溶液中的Cr(VI)和TCE的去除行为及影响因素。本研究利用合成的AT-nZVI/PS体系同时去除水溶液中的Cr(VI)和TCE，并对AT-nZVI与Cr(VI)-TCE反应前、后的结构形貌进行TEM-EDS-Mapping、HR-TEM、离子溅射HR-XPS等表征，同时考察评估了Cr(VI)、TCE和PS初始浓度，及PS添加时间间隔等因素对Cr(VI)-TCE去除效率的影响。研究结果显示AT-nZVI复合材料结合1 mM PS可实现Cr(VI)-TCE复合污染的同步高效去除，且去除效率分别高达90.02%和90.40%，而其在单体系中的去除率仅为59.72%和48.26%。

进展2：揭示了亚铁离子协调和控制AT-nZVI/PS高效同步去除Cr(VI)-TCE复合污染的机制。对反应过程进行详细解析发现， PS介导的过程对AT-nZVI的快速腐蚀和溶解，增加了AT-nZVI的暴露面积、活性点位和溶液中的Fe(II)含量，从而增强了Cr(VI)的去除。TCE的降解主要归因于PS活化AT-nZVI产生的自由基对其的氧化降解。PS促进TCE氧化降解和Cr(VI)还原去除的过程主要由Fe(II)控制和协调，Fe(II)促进了Cr(VI)的还原过程，从而减少了其对自由基的淬灭消耗。AT-nZVI作为PS活化剂和Cr(VI)还原剂的双重作用导致了Cr(VI)-TCE的高效协同去除。该研究解决了铁基材料利用率低和由于Cr(VI)较强的竞争作用导致TCE去除率低的瓶颈问题。

以上研究结果表明AT-nZVI/PS可作为潜在的修复功能材料，可以高效去除Cr(VI)-TCE复合污染，为原位地下水污染绿色可持续修复提供了新的解决方案和研究思路。相关结果已在Chemical Engineering Journal　期刊发表，第一作者为张文影博士，通讯作者为陈梦舫研究员和钱林波副研究员。该研究得到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目等资助。

凹凸棒石-纳米零价铁/过硫酸盐协同去除Cr(VI)-TCE机理图

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132841

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