东华大学Jinli Qiao课题组--大规模缺陷工程定制的三掺杂石墨烯作为无金属双功能催化剂用于高效锌空电池氧反应

虽然可控定制无金属碳基催化剂的微观结构，为增强氧电极的双功能性能提供了可行的路径，但由于ORR和OER的动力学缓慢，这仍是一个巨大的挑战。这里，设计了湿法球磨诱导缺陷辅助原位热解策略，制备了N，S和P三掺杂石墨烯（NSP-Gra）。球磨过程中由于强烈的机械剪切力，使得石墨烯中产生了结构缺陷，这对于有效掺杂杂原子非常有利。NSP-Gra在6.0 M KOH中，10 mA cm-2电流密度下，显示出优异的ORR和OER双功能催化活性。惊奇的是，NSP-Gra作为阴极组装的锌空电池显示出高的功率密度达225 mW cm-2，并具有长期的充放电循环稳定性。NSP-Gra显示出增强电化学性能，这可归因于杂原子掺杂导致的快速电荷传输能力和丰富的活性位点。

Figure 1. （a）N，S和P三掺杂石墨烯的制造过程示意图；初始石墨烯（b）和NSP-Gra（c）的TEM形态;（d）NSP-Gra的元素映射。样品的拉曼光谱（e），XRD光谱（f）和N2吸附等温曲线（g）。

Figure 2.（a）样品的XPS光谱；（b）NSP-Gra的C1s，（c）N1s，（d）S2p和（e）P2p XPS光谱；（f）NSP-Gra中元素的化学形式。

Figure 3. （a）样品在O2饱和的0.1 M KOH下ORR的CV曲线，载量和扫描速率分别为200 μg cm-2和5 mV s-1; （b）ORR的LSV曲线，扫描速度和旋转速度分别为5 mV s-1和1600 rpm；（c）样品的起始电势和半波电势；（d）塔菲尔斜率；（e）NSP-Gra的电子转移数和H2O2产率的曲线图；（f）NSP-Gra在 5000次循环前后的LSV曲线。

Figure 4.（a）样品在0.1 M KOH中OER的 LSV曲线，扫描速率和旋转速率分别为5 mV s-1和1600 rpm；（b）催化剂在0.1 M KOH的LSV曲线;（c）NS-Gra和NSP-Gra的电化学阻抗谱；（d）NS-Gra和NSP-Gra的扫描速率与电容性电流密度的线性拟合图；（e）掺杂杂原子对石墨烯催化ORR和OER过程中的影响。

该研究工作由东华大学Jinli Qiao课题组于2020年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Large-scale defect-engineering tailored tri-doped graphene as a metal-free bifunctional catalyst for superior electrocatalytic oxygen reaction in rechargeable Zn-air battery。