一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂
一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂
溶剂热法合成了一种具有非均相金属元素分布的异质结构 (FePc/CoPc HS) ORR电催化剂，实现了对FePc稳定性和催化活性的协同提升。相比于FePc，FePc/CoPc HS展现出更高的动力电流密度 (增加了100%) 和更持久的稳定性 (增加了20.5%)。此外，FePc/CoPc HS作为阴极催化剂组装的锌空气电池实现了高功率密度 (128 mW cm−2) 和高开路电压 (1.67 V)。通过XAFS和DFT计算揭示了异质结构的设计能够诱导产生延长的Fe-N键，增加Fe活性位点周围的电子密度,以及减小HOMO-LUMO分子轨道能隙，使其展现出优异的ORR性能。
为了提高FePc及其衍生物的催化稳定性，常用的策略往往涉及到将酞菁与碳材料复合和高温处理，这些方法虽然能够在一定程度上提高稳定性，但是本征的M-N4大环结构也将在焙烧过程中遭到破坏，影响电子的快速传输并降低催化剂的活性。最近的研究表明，与酞菁外环相连的取代基可以调节中心金属原子的电子结构，实现在稳定性方面的显著提升。同时，具有特定官能团的FePc衍生物也有能够通过聚合形成高稳定性聚合物。然而，合成聚合物的过程通常涉及繁琐的步骤或苛刻的条件；同时，该方法也很难同时保证活性和稳定性的增强。在ORR活性火山图中，酞菁钴的催化活性低于酞菁铁，但因为酞菁钴不受到与过氧化氢反应的困扰，表现出对ORR良好的稳定性。
图1 a) FePc/CoPc HS示意图。b) FePc/CoPc HS的XRD图谱。c) FePc/CoPc HS的TEM图像。d - i) FePc/CoPc HS的HAADF-STEM图像以及FePc/CoPc HS对应的EDS能谱。j) 异质界面周围区域1和区域2的EDS谱图。
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