唐本忠院士团队:首次实现创纪录(31.5%)的高电致发光效率

通讯作者:赵祖金

通讯单位:华南理工大学

具有热激活延迟荧光(TADF)的纯有机分子在有机发光二极管(OLED)中具有激子利用率高的优势。然而,根据能隙定律,由于强烈的非辐射衰减,发射峰超过600nm的TADF材料仍然不足。
基于此,华南理工大学赵祖金教授课题组与唐本忠院士合作开发了由吸电子吡嗪并[2,3-f]菲咯啉-2,3-二甲腈核和各种供电子三芳胺组成的定制红色TADF分子。这些分子可以形成分子内氢键,通过增加分子刚性和平面度,有利于提高发射效率和促进水平取向。而不会破坏延迟荧光性质。相关工作以“Realizing Record-High Electroluminescence Efficiency of 31.5% for Red Thermally Activated Delayed Fluorescence Molecules”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

图1. DCPPr-α-NDPA、DCPPr-β-NDPA、DCPPr-TPA、DCPPr-DBPPA和TPA-DCPP的化学结构、优化基态(S0)结构、前沿轨道振幅图和能级。

该分子在纯薄膜中显示出近红外(NIR)发射(692–710 nm)和在掺杂薄膜中具有高光致发光量子产率(73–90%)的红色延迟荧光(606–630 nm),并且具有大水平偶极子的水平取向薄膜中的比率,呈现高光学输出耦合因子(0.39-0.41)。
非掺杂OLED具有近红外光(716–748nm),最大外部量子效率(ηext,maxs)为1.0–1.9%。掺杂OLED发出红光(606-648 nm)并实现高达31.5%的出色ηext,maxs,这是迄今为止报道的发射超过600nm的TADF材料的最高值。这些红色TADF材料在显示器和照明设备中应该具有很大的潜力。这些结果表明,分子内氢键的构建对于设计坚固的TADF材料可能是一种实用的方法。

图2. (A)DCPPr衍生物在纯薄膜(实线)和3wt% DCPPr衍生物掺杂薄膜中的PL光谱:CBP(虚线)。(B)DCPPr-α-NDPA掺杂薄膜的瞬态PL衰减光谱。(C)DCPPr-α-NDPA在具有不同水含量(fw)的THF/水混合物中的PL光谱。(D)I/I0值与四氢呋喃/水混合物中DCPPr-α-NDPA的fw的关系图。(I0是纯THF中的PL强度,I是混合物中的PL强度)。

图3. (A)掺杂在CBP中的3wt% DCPPr-α-NDPA和(B)DCPPr-α-NDPA纯薄膜的测量(符号)p偏振PL强度(在PL峰值波长处)作为PL的函数角度和模拟线(线和虚线)具有不同的Θ//s。(C)S1状态下DCPPr-α-NDPA的顶视图和(D)侧视图,指示偶极矩(红色箭头)。

图4. (A)插入EL光谱的亮度-外量子效率图,(B)CBP中浓度为3wt% 的掺杂OLED的亮度-电压-电流密度和(C)报告的最大外量子效率超过EL峰在600-680 nm范围内的红色TADF OLED为20%。

参考文献:

Zujin Zhao, Zheyi Cai, Xing Wu, Hao Liu, Jingjing Guo, Dezhi Yang, Dongge Ma, Ben Zhong Tang, Realizing Record-High Electroluminescence Efficiency of 31.5% for Red Thermally Activated Delayed Fluorescence Molecules, Angew. Chem. Int. Ed. 2021, https://doi.org/10.1002/anie.202111172.

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