原子分散的过渡金属催化剂具有独特的原子结构和电子特性，与块状或纳米级催化剂相比，原子分散级催化剂呈现出更好的催化活性。但是，金属原子和固体载体之间的强相互作用对于限制孤立原子聚集至关重要。迄今为止，已经报道了一些通用合成策略来获得碳载体上的各种单原子配位结构，一般表示为TM-X-C（TM=Fe、Ni、Ir、Pt 等；X=N、S、P等）。然而，它们的单原子负载量比较低，明显低于商业催化剂（例如，20 wt.% Ir/C 或 Pt/C)，从而导致催化活性有限。因此，寻找提高单原子催化剂中金属原子含量的通用合成方法将在该领域发挥关键作用，但仍然是一个较大的挑战。
图1. 使用不同策略的单原子催化剂合成过程示意图：（a）“自上而下”的合成策略，通常从现有的碳载体开始，例如石墨烯片或碳纳米管，然后创建碳空位以捕获 TM 原子。（b）“自下而上”的方法，从金属和有机前体开始。（c）所提出的方法，它基于 GQD 的交联和自组装。
基于此，莱斯大学汪淏田教授、电子科技大学夏川教授、萨斯喀彻温大学胡永峰教授合作提出了一种合成高负载量单原子催化剂的通用方法。此方法能够实现40 wt.%或（3.8 at.%）高负载量的过渡金属原子。该材料以石墨烯量子点相互交织构建基底，提供了丰富的锚定位点，从而产生较高密度的过渡金属原子位点，单原子位点之间存在足够的空间以避免团聚。这种高负载量Ni单原子催化剂在电催化CO2还原反应中表现出显著的催化活性。
图2. （a）铂含量为32.3 wt.%的Pt-N-C-6催化剂的HAADF-STEM图像，表明在氮掺杂的碳载体上形成了孤立的Pt位点（比例尺：2 nm）；（b）含15 wt.% Ni的Ni-N-C-3催化剂的HAADF-STEM图像，表明孤立的Ni原子均匀地锚定在碳载体上（比例尺：1 nm）；（c）孤立镍位点的 STEM-EELS 点光谱（插图中红色圆圈标注），表明镍和氮元素在碳载体上的共存；Ni-N-C-3 样品的 XANES (d) 和 EXAFS (e) 光谱；（f）Ni-N-C-3 催化剂的对分布函数；（g）阴离子膜电极组件（MEA）中7.5 wt.％Ni-N-C和15 wt.％Ni-N-C催化剂的稳态电流密度（j）和相应的CO法拉第效率（FECO）；（h）在不同施加电压下7.5 wt.% Ni-N-C和15 wt.% Ni-N-C催化剂的相应CO电流密度（jCO）
Chuan Xia , Yunrui Qiu, Yang Xia, Peng Zhu , Graham King , Xiao Zhang, Zhenyu Wu , Jung Yoon (Timothy) Kim , David A. Cullen , Dongxing Zheng, Peng Li, Mohsen Shakouri , Emilio Heredia, Peixin Cui , Husam N. Alshareef , Yongfeng Hu , Haotian Wang, Nat. Chem. 2021, https://doi.org/10.1038/s41557-021-00734-x.
