N-杂环,如吡咯、嘧啶、喹唑啉和喹喔啉,是有机化学和精细化工行业的重要组成部分。基于催化借氢(BH)和无受体脱氢偶联(AD)策略,醇参与的脱氢环化反应合成氮杂芳环受到了极大的关注。为了克服产品分离和催化剂可重复使用的问题,研究者已经报道了多种高效金属基非均相催化剂以实现这些转化。
值得注意的是,大多数关于醇的 BH 或 AD 串联转化和多组分反应的综述都集中在均相催化剂的应用上。仅在2018年,Shimizu 及其同事介绍了非均相催化醇参与的AD反应的进展。在这篇综述中,本课题组对通过BH或AD策略,以多相催化剂促进的醇合成 N-杂环的最新进展进行了更全面的总结,以补充所有以前的工作。该综述目标是激发这一活跃领域的进一步研究,并激励研究者探索合成N-杂环的新途径,并为这些有趣的转变开发新材料。
在这篇综述中,我们总结了贵金属/非贵金属基非均相催化剂催化的基于无受体脱氢或借氢策略的醇和N-亲核试剂参与的合成 N-杂环的最新进展。此外,本文还介绍了相应非均相催化剂的制备和功能化策略,总结了这类反应的机理,以及金属的电子状态和催化剂载体的Lewis酸碱性与催化性能之间的构效关系。
该论文发表已发表在Angew. Chem. Int. Ed.上,通讯作者为南京理工大学教师陆国平。
Kangkang Sun,Hongbin Shan, Guo-Ping Lu,* Chun Cai, Matthias Beller,* Synthesis ofN-heterocycles via oxidant-free dehydrocyclization of alcohols usingheterogeneous catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2021DOI: 10.1002/anie.202104979https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202104979