广东省固体废物污染控制与循环利用重点实验室Jiakui Zhang等人—基于硼氮共掺杂多孔石墨烯的高效可充电锂氧电池正极
杂原子掺杂的碳基材料具有增强的催化性能，在储能应用中具有巨大潜力，包括可充电锂氧电池（LOBs）。然而，大规模生产含高掺杂量的杂原子共掺杂碳以及精确控制均匀分布的掺杂剂位置仍然是一个挑战。多孔石墨烯作为一种新兴的碳基材料，由于其在石墨烯纳米片基面上具有纳米孔，作为LOBs正极的多孔石墨烯越来越受到人们的关注。除了给定的质量快速扩散通道（例如：O2和Li+）纳米孔还提供了丰富的孔隙用于质量吸附和储存以及杂原子掺杂。在此，我们报告了一种环境友好且简单的方法，通过控制H2O气体的流量直接氧化还原的石墨烯氧化物（rG），大规模生产具有丰富面内纳米孔的hG（多孔石墨烯）。基于获得的hG，将3.0 at.%B和2.1 at.%N原子进一步共掺杂到hG中形成B,N-hG。由于多孔结构以及B和N的协同效应，B,N-hG作为LOBs的正极，显示出良好的性能，其最大放电容量为15340 mAh g-1，及117次循环的长循环稳定性。
图1. （a）B,N-hG的合成路线方案；（b）rG、（c）hG和B,N-hG的SEM图像；(e）B,N-hG的TEM图像；(f）B,N-hG的HAADF STEM图像；（g-j）B,N-hG的元素映射：(g) C、(h) O、 (i) B 和 (j) N
图2.（a）拉曼光谱；（b）氮吸附-解吸曲线和（c）hG，B-hG，N-hG和B,N-hG的XPS光谱；B,N-hG的（d）C 1 s、（e）N 1 s和（f）B 1 s的高分辨XPS光谱；图2b的插图是孔径分布
图3. (a)在100 mA g-1时测试的初始放电/充电图形和（b）在300 mA g-1时测试的hG、N-hG、B-hG和B,N-hG的全放电图形； (c)在不同电流密度下B,N-hG的放电/充电图形；(d） 在500 mA g-1时B,N-hG的不同循环放电/充电图形；（e）具有1000 mA g-1的有限比容量的hG，B-hG，N-hG和B,N-hG在500 mA g-1时的循环性能
图4. （a）B,N-hG正极表面Li2O2的放电产物形成/分解示意图；(b）具有五种记录状态的初始放电–充电图形；(c） 非原位X-射线衍射（XRD）图谱；在A-E状态时B,N-hG电极的（d-e，g-h）SEM图像和（f）电化学阻抗（EIS）谱
相关研究成果由广东省固体废物污染控制与循环利用重点实验室，VOCs污染控制技术与装备国家工程实验室，环境与能源学院的Jiakui Zhang等人于2021年发表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.05.015)上。原文：Highly rechargeable lithium oxygen batteries cathode based on boron and nitrogen co-doped holey graphene。