云大&昆工《ACS AMI》：厘米级！少层PdS2的制备与物理特性
作为第10组TMDs的一员，PdS2具有明显的层数依赖性带状结构，在室温下具有极高的载流子迁移率。并且首次利用角分辨偏振拉曼光谱研究了PdS2的光学各向异性。在12K ~ 300 K的温度范围内，研究了拉曼光谱的演变。为了进一步了解少层PdS2的电子特性，制备并研究了场效应晶体管(FET)器件。电子测量结果表明，PdS2材料具有可调谐的双极性输运机制，场效应迁移率高达388cm2V−1s−1左右，开/关比为约为800，这在以前的研究中是没有的。根据之前研究人员对于PdS2材料的研究基础来讲，该材料具备TMDs材料的相关同通用物理特性，包括例如较窄的可调带隙，稳定的结构，优异的电学及光学特性等。对于该材料未来的在柔性电子器件，锂电池领域，新型光电传感器在高效化、小型化、特定功能化发展会有举足轻重的作用。
图1：(a)采用磁控溅射技术在SiO2/Si衬底上制备Pd薄膜;(b) PECVD法制备厘米级少层PdS2示意图;(c)少层PdS2拉曼mapping图像;(d)同一样品在不同时间采集的少层PdS2的拉曼光谱;(e)利用原子力显微镜(AFM)对少层PdS2的边缘及其高度轮廓进行分析;(f)在1μm× 1μm面积上制备的PdS2的AFM精扫形貌图; (g)在制备的PdS2的平面高分辨率TEM图像，插图的是表明良好结晶度的快速傅里叶变换(FFT)模式。
图2：(a)和(b)为厘米级PdS2的光学图像。PdS2上5个不同位置的AFM高度分布如图(c)~ (g)所示。少层PdS2的XPS谱图如图(h)S 2p和(i)Pd 3d主要能级峰。
图3：PdS2的电子性能及电子逸出特性（所有的计算均使用vdW-D3校正）(a) PdS2结构的侧视图和顶视图，其中银灰色原子和黄色原子分别代表Pd和S；(b) 单层PdS2的PBE能带和投影态密度，其高对称点为Γ(0.0，0.0)-X(0.5，0.0)-M(0.5，0.5)-Γ(0.0，0.0)；(c) 双层PdS2的PBE能带；(d) PdS2体结构的PBE能带；(e)不同层数PdS2的导带底和价带顶的变化趋势；(f) 不同层数PdS2的带隙变化;；(g)单层PdS2的功函数;；(h)不同层数PdS2的功函数变化。
图4：SiO2/Si衬底上的几层PdS2的KPFM表征:(a,b)测试区域的AFM形貌图及相应的高度剖面，破碎的区域是有意划伤的，以实现锋利的边缘;(c, d) KPFM从PdS2的蓝线标记区域得到的潜在映射和线廓;(e, f) KPFM对PdS2的功函数映射和线轮廓。所有的比例尺代表2μm。
图5：(a)在-2.0V偏压作用于衬底，在PdS2上收集到的实时CAFM图谱;(b, c)尖端电压为-2.0~ 2.0 V时的I-V曲线;(d, e) I-V曲线，尖端电压为-1~ 1 V。
图6：少层PdS2的温度依赖性拉曼光谱
图7：在12K-300 K范围内，Eg、Ag1和Ag2模式的Raman共振位置变化(a-c)和半高宽变化(d-f)。
图8：(a)角度分辨偏振拉曼光谱图。(b)Eg和Ag2模拉曼谱线强度与旋转角度的关系。(c)和(d)分别用532nm激光图解得到Eg和Ag2模的拉曼散射强度极坐标图。实线表示拟合曲线。
图9：少层PdS2的电子特性。(a)PdS2场效应晶体管的Is-Vs特性。(b)Vds = 1 v时Ids-Vgs转移特性的对数和线性图(c)PdS2场效应晶体管在不同漏源电压下的转移曲线。(d)PdS2场效应晶体管的输出曲线。(e) PdS2在50K赫兹、100K赫兹和200K赫兹时的C-V特性。(f)分别在-1、0和1V偏置电压下电容随频率的变化。