中国科学院过程工程研究所Xiangping Zhang课题组--嵌入石墨氮化碳中的Mn-N3单原子催化剂可有效还原CO2

基于丰富的地球元素，开发有效的催化剂对于CO₂的还原至关重要。然而，同时实现高法拉第效率(FE)和高电流CO密度(j_CO)仍然是一个挑战。在这里，我们准备了Mn单原子催化剂(SAC)，其中的Mn-N₃位嵌入石墨碳氮化物中。在水性电解液中，在0.44V的低过电势下，制备的CO催化剂FE为98.8%，jCO为14.0 mA cm⁻²，优于所有报道的Mn SACs。此外，在过电位为0.62V的离子液体电解质中可获得更高的j_CO，为29.7 mA cm^-2。原位X射线吸收光谱和密度泛函理论计算表明，催化剂的出色性能归因于Mn-N₃位点，该位点通过降低的自由能垒促进了关键中间体COOH *的形成。

Fig. 1 Mn–C₃N₄/CNT的结构表征。

Fig. 2 Mn- C₃N₄/CNT的精细结构。

Fig. 3 在Mn-C₃N₄/CNT、C₃N₄/CNT和Mn₃O₄/CNT上的CO₂RR性能。

Fig. 4原位XAS实验和DFT计算。

相关研究成果于2020年由中国科学院过程工程研究所Xiangping Zhang课题组，发表在Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-020-18143-y)上。原文：A Mn-N₃ single-atom catalyst embedded in graphitic carbon nitride for efficient CO2 electroreduction。