《JPCL》：一种表面工程方法，显著提高钙钛矿纳米晶薄膜发光性能

编辑推荐：作者利用超快瞬态吸收光谱和时间分辨光致发光光谱，证明了杂化配体钝化可以有效地去除表面陷阱态以增强辐射复合，并使激子浓度均匀化以抑制CsPbBr3纳米晶薄膜中的非辐射俄歇复合，显著提高了电致发光性能，使外量子效率从5.5%提高到9.1%。

所有无机卤化铅钙钛矿型因其高纯度而备受下一代发光二极管的青睐，但是钙钛矿纳米晶薄膜中的非辐射俄歇复合限制了器件的效率和亮度。因此，本文介绍了一种表面工程方法，用氧化铈-三丁基膦杂化配体取代原来的长链油酸/油胺配体，以抑制CsPbBr₃-NC薄膜中的无辐射俄歇复合，以获得高亮度、低效率的滚降发光二极管。相关论文以题目为“Suppressing Auger Recombination in Cesium Lead Bromide Perovskite Nanocrystal Film for Bright Light-Emitting Diodes”发表在The Journal of Physical Chemistry Letters期刊上。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.0c02777?ref=pdf

图1。（a） 表面工程CsPbBr₃ NCs的TEM图像。（b）表面工程化CsPbBr₃ NCs的HAADF-STEM图像。表面工程CsPbBr₃ NCs的Cs、Pb、Br、Ce和P的（c−g）EDS映射。（h）原始和表面工程NCs的PXRD模式。（i）两个CsPbBr₃NCs的紫外-可见吸收光谱和PL发射光谱（激发波长为365 nm）表明，表面工程NCs的PL强度明显增加。插图显示了原始（左）和表面工程（右）NCs溶液在日光（顶部）和紫外线（底部，365 nm）照射下辛烷值下的照片。

图2。（a）分散在氘化氯仿（CDCl3）中的原始和表面工程化CsPbBr₃ NCs的1H NMR谱。插图显示了CsPbBr₃ NC表面上的配体交换过程。（b）OA或OAm对应的烯烃共振信号。（c）分散在CDCl₃中的相应CsPbBr₃ NCs的³¹P液相核磁共振谱。（d）相应的CsPbBr₃ NCs的FTIR光谱。（e）相应CsPbBr₃NCs的高分辨率XPS光谱（Ce 3d）。

图3。在几个具有代表性的探针延迟下获取的fs-TA光谱（400 nm激发）（a）原始CsPbBr₃ NCs和（b）表面工程CsPbBr₃NCs。特征衰变相关光谱（c）原始CsPbBr₃ NCs和（d）表面工程CsPbBr₃ NCs。（e）所涉及的光物理过程和机制的示意图，其中VB、CB、X1和Xn分别表示CB中的价带、导带、最低激子态和CB中较高的激子态。TS代表表面陷阱状态。红球代表电子。（f）两个CsPbBr₃ NCs的PL衰减动力学。

图4。（a）泵注量依赖的fs-TA动力学在表面工程化CsPbBr₃-NC薄膜的PB1处进行了探测（激发波长为400nm）。（b）两个样品中俄歇复合的动力学轨迹及其拟合。-电压密度（J）电流特性（c）纯空穴和（d）纯电子器件。

图5。（a）装置各功能层能带图。（b）横截面扫描电镜图像显示多层。（c）不同驱动电压下表面工程CsPbBr₃ NCsPeLED的典型电致发光谱。插图显示了驱动电压为5.0V时PeLED的照片。（d）电流密度-电压-亮度，（e）EQE特性，以及（f）两种类型PeLED器件在100 mA cm⁻²的高电流密度下的统计峰值EQEs和EQEs。

(文：爱新觉罗星)