大连理工大学姜楠课题组--脉冲气液混合放电中BPA在石墨烯-CdS纳米复合材料上的等离子体辅助催化分解:光腐蚀抑制和协同机理分析

在这项工作中,在一系列石墨烯-CdS (rGO(x)/CdS) 纳米复合材料的水溶液中进行等离子体辅助催化降解双酚A (BPA)。提出了一种脉冲气液混合放电(PHD)来诱导 rGO(x)/CdS纳米复合材料的“伪光催化”效应,并促进⋅OH自由基的形成。与纯CdS相比,rGO(x)/CdS纳米复合材料具有更窄的带隙、更合适的导带位置和更高的电子-空穴 (e--h+) 对分离率,这导致了在等离子体-辅助催化过程中具有更高的BPA降解性能。在rGO(5)/CdS上进行60分钟的等离子体辅助催化降解后,获得了87.58%的最高降解效率和4.22 mg/kJ的能量效率,比单个PHD系统高20.05%和0.97 mg/kJ。还值得注意的是,rGO可以对CdS提供完美的保护,减少光腐蚀并提高rGO(5)/CdS纳米复合材料的稳定性,在气液等离子体环境下Cd2+的浸出率从3.32%大幅降低到0.96%。根据反应物种的功能分析、有机中间体的鉴定、理论密度泛函理论(DFT)计算、以及定量构效关系(QASR)分析,提出了BPA及其分解中间体在等离子体辅助催化过程中可能的协同降解机理和毒理学评价。这项工作中提出的将 PHD 与 rGO(x)/CdS 纳米复合材料相结合的策略有望为有机废水处理的工业应用提供一种可行且有潜力的技术。

Figure 1. 等离子体辅助催化实验系统。

Figure 2. (A) GO、(B) CdS、(C) rGO(5)/CdS 的SEM图像。(D) rGO(5)/CdS 的(D) TEM、(E) SAED图案和 (F) EDX光谱。

Figure 3. (A) BPA降解效率曲线,(B) BPA降解动力学曲线,(C) TOC和CODCr在不同反应体系下的去除效率,(D) BPA溶液处理60分钟后的三维荧光光谱。

Figure 4. (A) BPA能效曲线,(B) 能效与其他竞争性 BPA 降解技术的比较

Figure 5. (A) NOx-浓度,(B) 电导率和pH,(C)⋅OH浓度,(D) H2O2浓度,(E) 空气放电中,PHD中的O3浓度和等离子体辅助催化系统的变化。

Figure 6. 在 (A) PHD 系统、(B) 等离子体辅助催化系统中,在rGO(5)/CdS纳米复合材料上,不同清除剂的 BPA 降解效率

相关研究成果于2021年由大连理工大学Nan Jiang课题组,发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128627)上。原文:Plasma-assisted catalysis decomposition of BPA over graphene-CdS nanocomposites in pulsed gas-liquid hybrid discharge: Photocorrosion inhibition and synergistic mechanism analysis。

姜楠博士

大连理工大学电气工程学院副教授,博士生导师,中国科协“青年人才托举工程”、辽宁省“百千万人才工程”、大连市“青年科技之星”和大连理工大学“星海优青”人才培育计划入选者,国家科技专家库在库专家。长期从事大气压放电等离子体的基础理论和应用技术研究,在等离子体产生方法、等离子体特性研究、等离子体光谱诊断、污染物降解处理等方面取得了一些学术成果。近年来,以项目负责人身份承担了国家自然科学基金2项,中国博士后科学基金特别资助项目1项,中国博士后科学基金面上项目一等1项,参与国家自然科学基金4项。已发表SCI、EI论文70篇,申请和授权国家发明专利5项。以第一/通讯作者在Applied Catalysis B: Environmental、Environmental Science & Technology、Journal of Hazarddous Material、Chemical Engineering Journal、Plasma Sources Science and Technology等国际顶级SCI期刊上发表论文29篇,单篇最高影响因子14.2,累积影响因子超过150。3篇论文入选了ESI高引论文(top 1%),6篇论文入选ESI top 10%论文。多次受邀在本领域国际、国内系列学术会议作特邀报告。获辽宁省自然科学优秀成果二等奖及大连市自然科学优秀成果一、二等奖。

现在电气工程及环境工程学位点招收硕士研究生、博士研究生,欢迎相关专业考生报考,联系邮箱:jiangnan@dlut.edu.cn

主持和参与主要项目

1. 国家自然科学基金面上项目,51877028,磁场辅助增强纳秒脉冲流光放电等离子体物理化学活性及降解VOCs的应用研究,2019-01至2022-12,63万元,在研,主持;

2. 国家自然科学基金面上项目,21876070,基于提高OH生成的石墨烯-金属氧

化物复合催化低温等离子体机制及其高效降解POPs的应用研究,2019-01至2022-12,60万元,在研,参加;

3. 大连市高层次人才创新项目,2018RQ28,大气压放电等离子体高效脱除挥发性有机废气的关键技术和装置,2019-01至2020-12,10万元,在研,主持;

4. 电力设备电气绝缘国家重点实验室(西安交通大学)开放课题,EIPE18201,高活性脉冲流光放电降解VOCs的机理研究,2018-04至2019-12,8万元,已结题,主持;

5. 国家自然科学基金委员会,青年项目,51607023,液相高压脉冲放电低品位菱镁矿的解离及界面特性演变行为研究,2017-01至2019-12,20万元,已结题,参加;

6. 中国博士后科学基金会,特别资助项目,2016T90221,纳秒脉冲电晕放电等离子体脱除挥发性有机废气关键技术,2016-08至2018-04,15万元,已结题,主持;

7. 国家自然科学基金委员会,青年项目,51507026,双极性脉冲/负直流双源耦合激励滑动型沿面放电等离子体及其脱除VOCs的研究,2016-01至2018-12,22万元,已结题,主持;

8. 中国博士后科学基金会,面上资助项目,2015M580223,双源联合驱动增强沿面放电等离子体物理化学活性的研究,2016-01至2018-04,8万元,已结题,主持

9. 企事业项目,电晕等离子体(脱硫)氧化技术中试研究,2016-01至2017-12,77.3万元,已结题,参加;

10. 国家自然科学基金委员会,面上项目,51477025,大气压马尔特效应增强脉冲放电等离子体物理与化学活性及其脱除挥发性有机废气应用,2015-01至2018-12,86万元,已结题,参加;

11. 企事业项目,低温等离子体研究平台设计及石化废气治理实验装置研发,2015-01至2016-06,165万元,已结题,参加;

12. 企事业项目,薄膜持液层冷模试验研究,2014-09至2014-11,19.3万元,已结题,参加;

13. 国家自然科学基金委员会,面上项目,51177007,沿面与填充床复合脉冲放电方法及协同催化处理挥发性有机废气的研究,2012-01至2015-12,65万元,已结题,参加。

第一或通讯作者代表性成果

[1] Nan Jiang*, Lianjie Guo, Cheng Qiu, Ying Zhang, Kefeng Shang, Na Lu, Jie Li, Yan Wu, Reactive species distribution characteristics and toluene destruction in the three-electrode DBD reactor energized by different pulsed modes, Chemical Engineering Journal, 2018, 350: 1

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