美国阿克伦大学Weinan Xu课题组--用超薄聚多巴胺和单层石墨烯分子工程聚苯胺用于全固态柔性微型超级电容器

在过去的几十年中，导电聚苯胺(PANI)在储能领域得到了广泛的应用。尽管已经取得了重大进展，但仍然需要有效和简单的方法在分子水平上调节聚苯胺的结构和电化学性能，这与传统的方法有所不同。在这里，报道了一种新的分子工程方法，即通过反应性逐层(LbL)沉积工艺，利用超薄聚多巴胺和连续单层石墨烯分子工程PANI。基于反应性LbL沉积和光刻构图，构建了微超级电容器（MSCs）。研究发现，在聚苯胺层之间引入超薄聚多巴胺会导致聚苯胺的分子结构、分子间间距和形态发生显著变化。这些变化导致混合MSCs的电容、稳定性和柔性大幅提高。此外，使用连续单层石墨烯作为原子级薄基底用于苯胺原位聚合，使得超薄聚苯胺薄膜具有减少的电荷转移电阻，以及改善的电化学性能和稳定性。这项工作为导电聚合物的结构和性能控制，以及柔性储能器件的制造提供了有价值的视野。

Figure 1. (a ) PANI –PDA杂化薄膜的反应性LbL沉积示意图。（b）以PANI –PDA作为电极材料组装交指型MSCs示意图。(c，d) MSCs在柔性聚酰亚胺和硅晶片基底上的光学照片。

Figure 2. (a，b)低温下苯胺在目标基底上原位聚合制备的聚苯胺(a)和G-聚苯胺(b)的SEM图像。(c，d) 聚苯胺(c)和G-聚苯胺的AFM图。(e，f) 2D AFM图的3D展示。

Figure 3．(a) GIWAXS 实验的示意图。(b−d) 不同样品的二维 GIWXAS 散射模式。(e) 不同样品的一维 GIWAXS 图。(f)方位角扫描图。(g) PANI 中伪正交晶胞的模型（左）和 PANI薄片端面取向示意图（右）。(h) PANI薄膜的TEM 明场图像和SAED 图。

Figure 4．基于不同电极的全固态MSCs的电化学性能分析。(a)一定扫描速率下获得的CV曲线；(b)在1 mA/cm2电流密度获得的GCD曲线。（c）不同电流密度下的面积电容和重量电容。(d) EIS曲线，插图显示高频范围的曲线。(e)循环稳定性评估，插图是第一圈和最后十二圈期间的GCD曲线。（f）能量密度和功率密度曲线。

该研究工作由美国阿克伦大学Weinan Xu课题组于2021年发表在ACS Appl. Energy Mater.期刊上。原文：Molecular Engineering of Polyaniline with Ultrathin Polydopamine and Monolayer Graphene for All-Solid-State Flexible Microsupercapacitors。