天津大学Lequan Liua课题组--超薄石墨烯包封的铜纳米颗粒：一种高度稳定和高效的催化剂用于光催化氢气分解和异丙醇降解

开发用于金属诱导光催化，有效和成本低廉的催化剂中，Cu是有前途的候选者。高度期望而又巨大的挑战是稳定的铜基光催化剂的制备，并且希望探索其在光催化氢气释放和光降解中的应用。在这项研究中，超薄石墨烯包覆的金属铜纳米粒子（NPs）是通过使用MOFs作为前体的两步热解工艺制备的，即使在氧化气氛中也显示出突出的稳定性。得益于纳米结构，优化后Cu@C/SrTiO₃光催化H₂释放速率为255.3 µmol·g^-1·h^-1，表观量子效率（AQE）在420 nm下达到3.8％。在可见光下，Cu@C/SrTiO₃的丙酮分解速率比光催化异丙醇（IPA）降解中的Cu/STO快约21倍。此外，石墨烯层表现出准助催化剂作用。时间分辨的光致发光和理论计算表明，超薄石墨烯层可促进电荷分离并引起Cu@C上电子密度的重新分布，从而明显促进H₂的释放。这项工作提供了一种保护铜纳米颗粒的有效方法，并为探索光催化转化中非贵重的铜基纳米复合材料提供了广阔的前景。

Figure 1. Cu@C纳米结构合成的示意图。

Figure 2. （a）Cu@C/STO结构的HRTEM图像。（b）从50多个颗粒中计算出的粒径分布直方图。平均粒径为2.8nm。（c）Cu@C/STO的ACTEM图像。（d）样品Cu@C/STO（放大的选择区域）中的Cu纳米颗粒的ACTEM图像。

Figure 3. （a）Cu/STO、Cu@C/STO和Au/STO的光催化H₂释放速率。（b）3％Cu/STO、3％Cu@C/STO的光催化H₂释放性能，用于存储稳定性测试。

Figure 4. 在可见光（λ>400 nm）下，3％Cu/STO和3％Cu@C/STO的丙酮和CO₂释放率

Figure 5. 3％Cu/STO和3％Cu@C/STO在不使用助剂的水溶液中，在可见光照射下（λ>400 nm）的光催化H₂析出速率。

Fig. 6 模拟的差分电荷密度说明了具有不同G厚度的电子分布的变化：（a）0层，（b）单层，（c）双层。

相关研究成果于2020年由天津大学Lequan Liua和Jinhua Ye课题组，发表在Chemical Engineering Journal（doi.org/10.1016/j.cej.2020.124558）上。原文：Ultrathin graphene encapsulated Cu nanoparticles: A highly stable and efficient catalyst for photocatalytic H₂ evolution and degradation of isopropanol。