济南大学Dan Wu课题组（第一作者为赵金秀博士）--还原氧化石墨烯支撑富含缺陷的ZnS纳米颗粒实现高效N2-NH3转化
在大气环境下电化学还原N2以合成NH3，已成为一种有前景的的碳中和策略，但极其需要高效率的电催化剂以活化N2。在这里，利用还原氧化石墨烯负载富含缺陷的ZnS纳米颗粒（DR ZnS-rGO），作为高效电催化剂用于N2-NH3转化，表现出极好的选择性。在0.1 M HCl溶液中，这种DR ZnS-rGO实现高的合成NH3产率，（51.2μgh-1 mgcat.-1，-0.15 V），和高的法拉第效率达28.2％（-0.10 V vs. RHE），以及高的电化学性能和结构稳定性。同位素标记实验表明，合成氨的氮源是来自于N2。密度泛函理论计算表明，ZnS-rGO DR中的S空位不仅提供了反应位点，还促进了N2分子的活化，进而实现N2-NH3转化。
Figure 1.（a）DR ZnS-rGO的XRD图谱。（b）DR ZnS-rGO的SEM，（c）TEM和（d）HRTEM图像。（e）DF ZnS NP-rGO和DR ZnS NP-rGO的PALS。拟合结果在表S1中列出。（f）DR ZnS-rGO的室温EPR光谱。DR ZnS-rGO中（g）C，（h）Zn和（i）S元素的EDX元素映射光谱。
Figure 2. （a）DR ZnS-rGO中（b）C 1s，（c）Zn 2p和（d）S 2p的XPS光谱。
Figure 3.（a）DR ZnS-rGO/CP分别在Ar和N2饱和的0.1 M HCl中的LSV曲线。（b）不同电位时 的计时电流曲线。（c）不同电位测试后，0.1 M HCl电解质的UV-Vis吸收光谱。（d）特定电位下的产率及对应FE。
Figure 4. （a）所构建ZnS（001）-rGO表面处的S空位示意图，两种S空位的时的差分电荷密度图。（b）ZnS（001）-rGO表面具有S空位时，发生N2电还原时所计算的自由能。（c）最优中间产物示意图，以及远端和交替反应机制示意图。
该研究工作由济南大学Dan Wu课题组（第一作者为赵金秀博士）于2020年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Defect-rich ZnS nanoparticles supported on reduced graphene oxide for high-efficiency ambient N2-to-NH3 conversion。