光学前沿—片上光频梳
本文译自Edwin Cartlidge所撰写的Combs of Light on a Chip一文，文章发表在Optics & Photonics News, 2021, 32(1):26–33上。翻译目的为分享知识，欢迎指出不准确之处。如有侵权，请告知删除。点击文末原文链接可以阅读英文原文。
对许多科学家来说，能够测量光辐射的频率是很重要的。它使物理学家能够研究自然界的基本常数是否随着时间的推移可能发生缓慢变化，并使计量学家提出了一个新的基于光频的秒的定义。但与作为当今国际单位制时间基准的微波频率不同，可见光的光频振荡不能简单地用电子频率计数器来跟踪。它们需要一个与齿轮等效的装置来连接电磁频谱的可见光部分与微波和无线电波部分。
在过去的几十年里，研究人员利用谐波链将铯原子的微波频率标准与特定的可见光光频跃迁连接起来，从而跨越了这个大约5个数量级的频率差距。但正如位于德国布伦瑞克的PTB国家计量研究所的Fritz Riehle回忆的那样，他的团队使用的“频率链”填满了两座不同建筑中的三个实验室，并且需要数小时的艰苦操作来精确地使相邻链路之间的振荡重叠，以确保每一个周期的辐射都不会丢失。
如今，一台锁模激光器就可以通过产生包含很窄且等间距的光学频率的宽光谱来实现同样的功能，这些光学频率的值由微波频率计数器确定。这种设备称为频率梳，它改变了计量学，并引发了一场建立更加稳定和精确的光学时钟的竞争。这些光学时钟基本上只需要一个操作员和一个光学平台就可以实现。
但研究人员并没有停留在此荣誉上。虽然商品频率梳依靠的是比鞋盒还小的激光，但一些小组已经继续开发由直径不超过几毫米的腔体制成的频率梳发生器。这些微腔频率梳为光学频率的产生和测量提供了使用非常便宜且紧凑的设备的前景。这些设备可以在芯片上制造，使得频率梳的潜在应用远远超出计量学和基础物理学的范围，进入通信、光谱学和激光测距等领域。
科学家们现在已经接近能够在同一个光子芯片上集成微型频率梳和泵浦激光器，并且使用半导体行业的标准CMOS工艺进行大规模量产。位于美国纽约的哥伦比亚大学光物理学家、OSA会士Alexander Gaeta说微腔频率梳仍主要局限于实验室，但估计“五年内或更短，你会开始在商业设备上看到它们。”
有齿的脉冲
锁模原理早在20世纪60年代中期就发展起来了，也就是在激光本身发明仅几年后。它利用损耗随光强变化的材料将宽带激光介质产生的大量激光模式排列起来，并使波产生相长干涉。结果是在激光腔内产生来回往返的一个非常短的脉冲，通过一个半透射的输出镜在每个往返周期内透出光腔一次，在腔外产生均匀的脉冲序列。在频域上，这一连续的脉冲序列由一系列精细且等间隔分布的“梳齿”组成。
频率梳的美妙之处在于能够通过测量位于射频的脉冲重复频率来计算未知光学频率的值。然而，由于激光腔内的色散导致脉冲包络和载波不同步，频率梳的工作变得复杂。这就需要“自参考”技术，它通常要求脉冲在频域上具有跨越一个完整的倍频程的光谱（见“射频如何测量光频”）。不幸的是，即使是宽带激光材料也远远不能满足这种要求—比如，广泛使用的钛蓝宝石激光器工作的中心频率在350 THz左右，频谱率宽度只有30 THz（1 THz =Hz）。
突破发生在20世纪90年代末，当时位于美国科罗拉多州博尔德的JILA研究中心的John Hall和位于德国加兴的马普量子光学研究所的Theodor Hänsch（两人均为OSA荣誉会员）领导的小组研究表明，他们可以利用光子晶体的光学非线性特性将钛宝石的频率梳展宽到至少一个倍频程。这一想法为Hall和Hänsch赢得了2005年诺贝尔物理学奖的一半，也被应用于掺铒光纤光梳，这些器件后来被几个公司商业化。[译者注：本文作者提到的“光子晶体”photonic crystal更准确地说应该为“光子晶体光纤”photonic crystal fiber，本公众号头像就是用光子晶体光纤产生超连续光谱。]
射频如何测量光频
在时域中，锁模激光器产生等间隔的超短脉冲序列。在频域中，这会产生数十万条非常窄的频率线或梳齿，它们以（恒定的）脉冲重复率为间隔彼此分开，并具有共同的微小偏移。因此，第条线的频率是。
通过使用光电探测器和电子频率计数器来测量脉冲的重复频率，就可以简单地获得。相反，获得的值需要自参考技术，这意味着需要比较一个倍频程跨度的光梳两端的梳齿：和。考虑到，诀窍是将倍频程中较低频率的梳齿倍频，然后将其和较高频率的梳齿拍频。
通过对和进行电子频率测量，另一激光器的未知频率可以通过将该未知光束与梳状脉冲相干涉而得到。这会产生一个与光梳中的每个梳齿相关联的位于射频域的差频信号（尽管只会检测到几个）。使用低通滤波器来隔离最低的差频信号，未知频率则等于，通过移动来观察差频信号的增大或者减小来确定公式中的符号。
[N. Picqué 和T.W. Hänsch, Opt. Photon. News, 2019年6月刊]
走向微型化
然而，现在许多研究人员正是在微尺度上投入精力。微腔光梳通过将连续泵浦激光的输出限制在微腔中来增强基于克尔效应的非线性，而克尔效应指的是折射率随光强的变化。所谓的回音壁谐振腔通过全内反射将光限制在空气–介质界面的圆形或球形边界上可以将这种非线性的阈值降低到一微瓦以下，当圆形或球形边界的距离对应于整数个波长时谐振腔发生共振。
谐振腔一般由介质构成，非线性相互作用引起参量四波混频现象。这会将泵浦光子转换为泵浦频率周围等距分布的边带。给定一个具有足够高品质因数的腔，这些边带本身可以激发参量混频，从而产生更多的边带。这导致级联产生许多等距的边带—换句话说，产生了频率梳。
瑞士洛桑联邦理工学院（EPFL）的OSA会士Tobias Kippenberg和同事在2007年首次报道了这种光梳。六年后，仍是这个小组创造了一种特别有效和低噪声的微谐振腔，其中所有的腔模都像飞秒激光器中的模式一样步调一致，产生一个孤立的光脉冲。通过纳米级光刻技术实现非线性和色散的精确平衡，产生的脉冲称为耗散克尔孤子。
位于博尔德的美国国家标准与技术研究所（NIST）的OSA会士Scott Diddams说：“多年来，光梳界一直在努力前行。”“我们可以用这些微腔光梳做一些事情，但是我们操作它们的方式并没有充分利用它们。然后所有的部分都汇集在一起，包括良好的理论和对技术细节的掌握。”
在芯片处集成
随着孤子微腔光梳的实现，科学家们就一直致力于将这些设备与非常紧凑的激光器集成起来。继美国OEwaves公司和俄罗斯莫斯科的量子中心对氟化镁微谐振腔的演示后，哥伦比亚大学的研究人员包括Gaeta和OSA会士Michal Lipson于2018年展示了如何利用氮化硅的特性以去除体积庞大、耗电量大的外部泵浦源。这种绝缘材料与CMOS工艺兼容，其品质因数显示可高达数千万。
哥伦比亚大学小组的装置本质上是由两个结合在一起的微芯片组成的。一个III–V半导体放大器作为增益介质和激光腔的一端，而氮化硅电路包含腔的其余部分和一个半径为120 μm的微谐振腔。该设备总共只有1（不包括控制电路），并连接到一个标准的AAA电池上，只需要98 mW的电能就能产生一个孤子频率梳。
两年后的2020年，Kippenberg、加州大学圣巴巴拉分校（UCSB）的OSA会士John Bowers和美国加州理工学院（Caltech）的OSA会士Kerry Vahala为主的合作研究报道，制造了一种“交钥匙”（turnkey）装置，将一块含有商用分布式反馈激光器的芯片与另一块含有多个氮化硅谐振腔的芯片耦合起来。通过仔细选择激光注入电流、芯片间距和系统温度，研究人员避免了复杂的调谐过程，只需打开泵浦激光器即可产生孤子。
然而，即使这种装置也需要花费时间来安装，需要大约两天的时间来手动准直激光器和谐振腔，并对系统进行测试和包装，以确保其参数保持稳定。现在，EPFL和UCSB团队正在应用CMOS工艺来制造单芯片，其中硅和磷化铟衬底键合到氮化硅衬底上。据Kippenberg的EPFL同事Junqiu Liu说，这个想法是用一块4英寸、甚至8英寸的晶圆制造数百个芯片，从而使生产更快、更廉价。
Liu预计，他们将在今年初展示这种制造技术，并预计“激烈”的竞争将使这种集成封装在未来2到5年内实现商业化；他指出，包括他所在小组的Ligentec在内的几家公司已经在销售独立的氮化硅芯片。他认为，一旦设备在用户手中，就应该清楚哪些应用最有潜力以及市场规模可能有多大。
广泛的益处
Diddam指出，传统的锁模频率梳具有技术非常成熟的优点。正如他所说，“它们只是工作而已。”但他还指出，将所有组件集成到一个芯片上的能力，以及由此带来的设备尺寸、重量和功耗的降低，使得光梳的应用更加广泛。
他补充说，微腔光梳的一个特别卖点是它们的重复频率高。这种重复频率通常在几十或几百GHz的范围，是由微谐振腔内（非常短）的光程长度决定的。他指出，这又相当于梳齿之间有一个非常大的间隔，这可以帮助天文学家更好地校准光谱仪（见“梳理宇宙”）。
这种宽的模式间隔也许对通讯也是一个福音，因为目前在光缆内用于数据复用的许多激光器可以被一个频率梳所取代（鉴于信道的间隔通常为几十或几百GHz）。事实上，在2017年，Kippenberg的研究小组与德国卡尔斯鲁厄理工学院的Christian Koos和其他研究人员一起，展示了如何使用孤子微腔光梳可以在跨越C和L通讯波段的数十个不同频率上以超过每秒50太比特的速度传输数据。他们还使用光梳作为本地振荡器来检测复用数据。
然而，还有一个障碍是效率。在2017年的演示中，只有不到1%的泵功率泵浦最终进入光梳。Gaeta认为这个障碍是可以克服的，他指出，瑞典查尔默斯大学的Victor Torres公司领导的一个小组已经证明，使用氮化硅微谐振腔的效率超过20%，该谐振腔显示出正常的色散，而不是孤子的产生。
事实上，Gaeta预计，无论是数据中心或高性能计算系统内的通信可能是微腔光梳的首批商业应用之一。他说另一个应用可能是光谱学。他暗示，便携式光梳光谱仪可能会在未来5到10年内被整合到智能手机中，这可能会导致多达1亿用户通过呼吸分析来监测自己的健康状况。
据日本东京大学的Takuro Ideguchi说，光谱学实际上是频率梳研究领域最活跃的应用之一，特别是所谓的双梳光谱学。这包括将两个重复频率稍有不同的光梳组合起来，在它们与样品相互作用后测量它们在射频域的拍频——射频谱中的凹陷揭示了样品的化学组成。他说，这项技术速度快，分辨率高，而且准确，例如已经被用于检测温室气体和其他污染物。Vahala和加州理工学院的同事在2016年展示了如何在芯片上实现双光梳光谱，他们证明了一对基于孤子的微腔光梳可以重建合成光谱轮廓。
位于夏威夷的W.M.凯克天文台，Vahala和同事用它展示了如何用微腔光梳校准近红外光谱仪。[Ethan Tweedie摄影/W.M.凯克天文台]
梳理宇宙
在天文学的许多领域，波长精确是至关重要的。例如，搜寻太阳系外行星可以通过探测由恒星系外行星引起的抖动导致的星光中微小的多普勒频移来完成。根据英国赫瑞-瓦特大学的物理学家Richard McCracken所说，频率梳可以校准望远镜光谱仪使速度不确定度为每秒几毫米，这样就能显著扩大探索系外行星的距离。
然而，传统锁模光梳的频域间隔相对较窄，约1 GHz的模间距不能被光谱仪分辨，导致光梳线会聚，无法识别给定的波长。这可以通过过滤掉大部分光梳线来避免，但是这种修正会导致不必要的频率偏移。
考虑到其自然更宽的梳齿间距，微腔光梳可能更适合天文光谱仪标定。
McCracken说，在加那利群岛和夏威夷的望远镜上表现出良好性能后，微腔光梳在未来甚至对小型天文台都有吸引力，因为它们的尺寸小和价格低。但它们也有缺点，包括局限于近红外波段，需要绝对频率基准进行扩展观测。更重要的是，系外行星的搜索目前不仅受到校准器本身的限制，而且还受到校准线和星光叠加方面困难的限制。
德国马普量子光学研究所的物理学家、OSA会士Thomas Udem认为，这最后一个障碍最终将通过自适应光学的改进而被克服。“梦想再远一点，”他说，这样就有可能探测暗能量，方法是使用频率梳来比较大空间间距上远距离物体的速度，而不依赖空间平坦度等理论假设。他说：“认为这是可以做到的并不完全疯狂。”
追求绝对
微腔光梳的每一个潜在应用都带来了自己的挑战—复杂性是光谱学的一个问题，但Diddams指出，这些设备存在另一个更基本的障碍—自参考。正如他所指出的，跨越一个完整倍频程的微谐振腔已经存在—他和马里兰州盖瑟斯堡NIST研究所分部的OSA会士Kartik Srinivasan领导的一些同事用46 μm宽的氮化硅环已经制造了一个微谐振腔。然而，梳齿之间的间隔为1 THz，重复频率太高，无法用电子方法计数。
在国防部高级研究项目局的支持下，NIST小组与UCSB、Caltech和EPFL的同事合作，于2017年展示了如何将1 THz倍频程波导谐振腔与直径为3毫米的二氧化硅楔角形谐振腔相结合。有了22 GHz的重复频率，他们用后一种谐振腔来桥接前一种谐振腔梳齿间的间隙。然后，他们将光梳锁定在射频时钟的输出，通过设定可调谐III–V/硅激光器的频率，利用光梳创建了一个非常稳定、精确的光学频率合成器。
NIST小组后来用同样的技术制造了一个紧凑的光钟，在此情况下，光梳充当一个与被捕获的铷原子的光学跃迁紧密有关的半导体激光振荡器的计数器。尽管取得了这些进展，Diddams说，双梳系统还没有真正集成的自参考微腔光梳，它仍然需要封装在芯片外的元件，包括外部泵浦激光器。
问题就难在这里。正如Diddams指出的那样，真正集成的自参考频率梳需要一个泵浦激光器和微谐振腔，加上用于倍频程产生和倍频的额外非线性元件，都在同一个芯片上。但他说，对亚微米波导以及所涉及的不同材料折射率的巨大差异的要求，使得组装和低损耗运转成为真正的挑战。他说：“真正难以做到的是，在称得上微型的一套装置中实现微腔光梳的自参考。”
事实上，PTB的Riehle认为，考虑到所需的昂贵研发费用，能够产生绝对频率的微光梳可能永远见不到曙光。他指出，手表已经可以接收到铯钟发出的无线电信号，这些信号至少精确到分之一。但他认为，与实验室的时钟不同，将这种不确定性再降低四到五个数量级，未免过犹不及。“如果不需要的话，将频率梳小型化是没有效率的，”他说。
然而，Diddam则认为，没有自参考的微光梳在许多领域仍然具有竞争力。他说，虽然测量大气中二氧化碳的绝对浓度可能是不可行的，但追踪生物系统的时间动力学比如折叠中的蛋白质则可能是可行的。他补充说，另一种可能性是激光测距，它不涉及绝对或非常精确的距离。
他说：“没有自我参考你能做些什么，这是一个不断发展的问题。”“如果你回到20年前，如果不是自参考的话，它就不是频率梳。但现在这种想法正在发生一些变化。”
不过，他相信，全面集成的技术挑战将被克服，政府将提供必要的资金，特别是考虑到军方对此类技术的兴趣。“这可能还需要10年的时间，”他说，“但我很有信心这会发生。”
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