韩国蔚山国立科学技术研究所(UNIST) Ji-Hyun Jang课题组--抑制碳损失的石墨化可以获得高质量还原氧化石墨烯

这里，通过利用Fischer-Tropsch反应催化剂(CuFeO2),报道了氧化石墨烯的原位脱氧和石墨化机制，可以在低温条件下(<300°C)生成高质量的还原氧化石墨烯薄片。通过应用改进的FTR条件，即在氢不充足条件下将氧化石墨烯还原在催化剂表面，可以在很大程度上抑制碳损失并实现脱氧，从而获得高质量的石墨烯薄片。实验数据和密度泛函理论计算证明，发生在CuFeO2表面的还原优先去除氧化石墨烯薄片中吸附的氧原子，使解离的碳结构恢复到近乎完美的几层石墨烯薄片。热重数据显示，在还原过程中，加催化剂后GO释放的含碳气体少了92.8%，这表明该过程抑制了GO片中的碳损失，从而得到了接近完美的石墨烯。在催化剂辅助的还原氧化石墨烯（CA-rGO）中,GO基面上与环氧基团相关的氧含量显著降低至接近零(从43.84降至0.48 at.%)。与热还原GO(TrGO)相比，CA-rGO的平均畴尺寸增大4倍，缺陷密度降低0.1倍，导致CA-rGO的电阻比TrGO（246倍）和CVD石墨烯低很多（8倍）。得益于这些性能，基于CA-rGO涂布纸的纽扣电池成功地点亮了LED灯泡，此外，CA-rGO也被证明是一种高效的析氢反应和析氧反应的双功能催化剂。

Figure 1. 通过(I)传统热/化学方法还原氧化石墨烯的过程示意图，以及使用催化剂(II)含氢(Fischer -Tropsch反应)或(III)不含氢(改进的Fischer -Tropsch反应)的可能机制。

Figure 2. 催化剂辅助还原氧化石墨烯(CA-rGO)的表征: (a)拉曼光谱和（b）拉曼映射图像。（c）紫外可见光谱，(d, e)HR-TEM图像，（f）拉曼光谱，（g）XPS光谱，（h）比较了CA-rGO和各种碳材料的电学性质，（i）LED指示灯连接CA-rGO涂层纸的照片，显示了柔性基底的导电性。

Figure 3. (a)所提出的可能还原机制。（b）真空中O原子和C原子相对于O原子和C原子在石墨烯薄片上和CuFeO2表面的结合能。

Figure 4．(a-b)各种碳材料作为集流器负载(NiOH)2的析氧反应和析氢反应的线性扫描伏安曲线。(c-d)各种碳材料单独作为电催化剂用于析氧反应和析氢反应时的线性扫描伏安曲线。

该研究工作由韩国蔚山国立科学技术研究所(UNIST) Ji-Hyun Jang课题组于2021年发表在ACS NANO期刊上。原文：Graphitization with Suppressed Carbon Loss for High-Quality Reduced Graphene Oxide。